008240612s2023      us  |||||||||||||||c||eng  d
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■020    ▼a9798379780494
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI30523952
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a530
■1001  ▼aXiao,  Enda.
■24510▼aAnharmonic  Phonon  Behavior  Using  Hamiltonian  Constructed  via  Irreducible  Derivatives▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]:▼bColumbia  University.  ▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor  :▼bProQuest  Dissertations  &  Theses,  ▼c2023
■300    ▼a1  online  resource(138  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-01,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Marianetti,  Chris  A.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Columbia  University,  2023.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aPhonon  anharmonicity  is  critical  for  describing  various  phenomena  in  crystals,  including  lattice  thermal  conductivity,  thermal  expansion,  structural  phase  transitions,  and  many  others.  Including  anharmonicity  in  the  calculation  of  condensed  matter  observables  developed  rapidly  in  the  past  decade.  First-principles  computation  of  cubic  phonon  interactions  have  been  performed  in  many  systems,  and  the  quartic  interactions  have  begun  to  receive  more  attention.  In  this  study,  reliable  Hamiltonians  are  constructed  purely  in  terms  of  quadratic,  cubic,  and  quartic  irreducible  derivatives,  which  are  calculated  efficiently  and  precisely  using  the  lone  and  bundled  irreducible  derivative  approaches  (LID  and  BID).  The  resulting  Hamiltonians  give  rise  to  a  nontrivial  many-phonon  problem  which  requires  some  approximation  in  order  to  compute  observables.  We  implemented  self-consistent  diagrammatic  approaches  to  evaluate  the  phonon  self-energy,  including  the  Hartree-Fock  approximation  for  phonons  and  quasiparticle  perturbation  theory,  where  both  the  4-phonon  loop  and  the  real  part  of  the  3-phonon  bubble  are  employed  during  self-consistency.  Additionally,  we  implemented  molecular  dynamics  in  order  to  yield  the  numerically  exact  solution  in  the  classical  limit.  The  molecular  dynamics  solution  is  robust  for  directly  comparing  to  experimental  results  at  sufficiently  high  temperatures,  and  for  assessing  our  diagrammatic  approaches  in  the  classical  limit.Anharmonic  vibrational  Hamiltonians  were  constructed  for  CaF2,  ThO2,  and  UO2.  Diagrammatic  approaches  were  used  to  evaluate  the  phonon  self-energy,  yielding  the  phonon  lineshifts  and  linewidths  and  the  thermal  conductivity  within  the  relaxation  time  approximation.  Our  systematic  results  allowed  us  to  resolve  the  paradox  of  why  first-principles  phonon  linewidths  strongly  disagree  with  results  extracted  from  inelastic  neutron  scattering  (INS).  We  demonstrated  that  the  finite  region  in  reciprocal  space  required  in  INS  data  analysis,  the  q-voxel,  must  be  explicitly  accounted  for  within  the  calculation  in  order  to  draw  a  meaningful  comparison.  We  also  demonstrated  that  the  q-voxel  is  important  to  properly  compare  the  spectrum  measured  in  inelastic  X-ray  scattering  (IXS),  despite  the  fact  that  the  q-voxel  is  much  smaller.  Accounting  for  the  q-voxel,  we  obtained  good  agreement  for  the  scattering  function  linewidths  up  to  intermediate  temperatures.  Additionally,  good  agreement  was  obtained  for  the  thermal  conductivity. Another  topic  we  addressed  is  translation  symmetry  breaking  caused  by  factors  such  as  defects,  chemical  disorder,  and  magnetic  order.  These  phenomena  will  lead  to  shifts  and  broadening  of  the  phonon  spectrum,  and  formally  the  single  particle  Green's  function  encodes  these  effects.  However,  it  is  often  desirable  to  obtain  an  approximate  non-interacting  spectrum  which  contains  the  effective  shifts  of  the  phonon  frequencies,  allowing  straightforward  comparison  with  experimentally  measured  scattering  peak  locations.  Such  an  effective  phonon  dispersion  can  be  obtained  using  a  band  unfolding  technique,  and  in  this  study  we  formulated  unfolding  in  the  context  of  irreducible  derivatives.  We  showcased  the  unfolding  of  phonons  in  UZr2,  where  chemical  disorder  is  present,  and  compared  the  results  with  experimental  IXS  data.  Additionally,  we  extended  the  unfolding  technique  to  anharmonic  terms  and  demonstrated  this  using  3rd  and  4th  order  terms  in  the  antiferromagnetic  phase  of  UO2.
■590    ▼aSchool  code:  0054.
■650  4▼aCondensed  matter  physics.
■650  4▼aApplied  physics.
■650  4▼aThermodynamics.
■653    ▼aAnharmonicity
■653    ▼aGreen's  function
■653    ▼aPhonon
■653    ▼aThermal  conductivity
■690    ▼a0611
■690    ▼a0215
■690    ▼a0348
■71020▼aColumbia  University▼bChemical  Physics.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-01B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0054
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16933036▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024