008240612s2023      us  |||||||||||||||c||eng  d
■001000016932332
■00520240214100444
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798380111508
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI30491576
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a542
■1001  ▼aClune,  Rachel  A.
■24510▼aSecond-Order  Perturbative  Correction  to  State-Specific,  Excited-State  Mean  Field  Theory▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]:▼bUniversity  of  California,  Berkeley.  ▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor  :▼bProQuest  Dissertations  &  Theses,  ▼c2023
■300    ▼a1  online  resource(166  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-02,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Neuscamman,  Eric.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  California,  Berkeley,  2023.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aObtaining  predictions  for  the  energies  of  electronic  excited  states,  especially  charge  transfer  states,  is  still  a  challenge  in  the  field  of  electronic  structure  theory.  Charge  transfer  states  often  play  an  important  role  in  the  function  of  solar  cells  and  organic  semiconductors,  and  having  an  accurate  computational  model  for  their  energetics  that  is  not  computationally  expensive  is  crucial  for  the  development  of  new  technologies  that  rely  on  the  existence  of  these  states.  In  this  dissertation,  two  contributions  towards  this  goal  are  discussed.  First,  the  formulation  of  a  state-specific  perturbative  method  with  a  relatively  low  computational  complexity  of  O(N5)  is  described.  The  approximations  made  to  reduce  the  scaling  from  its  original  complexity  of  O(N7)  had  very  little  impact  on  the  results  of  the  method  and  it  was  shown  that  it  provided  accurate  energetic  predictions  for  valence  and  charge  transfer  excitations  of  small  molecules.  Next,  this  perturbative  method  was  analyzed  for  its  accuracy  using  a  benchmarking  set  of  105  singlet  valence  excited  states.  Through  this  study  it  was  found  that,  with  regularization,  the  method  can  perform  even  better  than  many  higher-scaling  theories  and  can  provide  a  warning  for  when  a  state  being  studied  cannot  be  mainly  described  by  single  excitations.  The  demonstrated  accuracy  of  the  method  combined  with  its  relatively  low  computational  cost  makes  it  a  promising  theory  that  will  be  useful  in  its  own  right  and  which  can  act  as  a  springboard  for  the  development  of  even  more  sophisticated  excited-state-specific  correlation  methods.
■590    ▼aSchool  code:  0028.
■650  4▼aComputational  chemistry.
■650  4▼aChemistry.
■650  4▼aPhysical  chemistry.
■653    ▼aBenchmarking
■653    ▼aElectronic  structure
■653    ▼aPerturbation  theory
■653    ▼aElectronic
■653    ▼aCharge  transfer
■690    ▼a0219
■690    ▼a0485
■690    ▼a0494
■71020▼aUniversity  of  California,  Berkeley▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-02B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0028
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16932332▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024