008240612s2023      us  |||||||||||||||c||eng  d
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■020    ▼a9798379924072
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI30531250
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a660
■1001  ▼aBarbet,  Mark  C.
■24510▼aProgress  Towards  Automatic  Chemical  Kinetic  Model  Development▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]:▼bColumbia  University.  ▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor  :▼bProQuest  Dissertations  &  Theses,  ▼c2023
■300    ▼a1  online  resource(224  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-01,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Burke,  Michael  P.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Columbia  University,  2023.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aIn  an  emerging  energy  landscape  that  increasingly  discourages  the  use  of  traditional  fossil  fuels,  there  remain  applications  for  which  the  continued  use  of  high  energy  density  liquid  fuels  is  required,  such  as  aviation  and  other  uses  where  space  and  weight  are  critical  design  factors,  or  long  term  energy  storage  where  cost  and  long  term  availability  are  required.  To  achieve  this  while  transitioning  to  green  sources  of  energy  requires  the  design  of  next-generation  combustion  engines  that  can  burn  alternative  fuels  such  as  bio-derived  or  synthetic  fuels;  this  process  will  be  heavily  dependent  on  design  tools  such  as  computational  fluid  dynamics  packages,  underpinned  by  accurate  chemical  kinetic  models  for  the  fuels  in  question.  These  kinetic  models  often  contain  thermodynamic  information  about  hundreds  of  unique  chemical  species  and  thousands  of  chemical  reactions  forming  an  interconnected  network  between  species  governing  their  rates  of  production  and  destruction.  Historically,  generation  of  such  high-fidelity  kinetic  models  has  required  decades  of  research---too  long  for  the  engines  that  will  require  advanced  fuels.Development  of  a  kinetic  model  that  is  predictive  of  certain  quantities  of  interest  (ignition  delay  times,  flame  speeds,  etc)  can  broadly  be  broken  into  four  distinct  stages:  1)  initial  ``crude''  model  generation,  2)  experimental  design,  3)  experiments  and  ab-initio  theory  calculations,  and  4)  kinetic  model  optimization.  Advances  in  data-enabled  science  and  ever-increasing  computing  power  have  offered  pathways  towards  eventually  automating  this  process.  This  work  aims  to  introduce  a  collection  of  tools  and  building  blocks  that  will  assist  in  the  overall  aim  of  automatic  kinetic  model  development,  and  in  doing  so  fill  important  gaps  in  the  current  capabilities  available  in  the  literature.  In  particular,  the  work  here  touches  on  aspects  of  all  four  of  the  stages  in  the  model  development  process  described  above.With  regard  to  1),  while  there  are  tools  available  in  the  literature  for  automatic  generation  of  kinetic  models  for  an  increasingly  large  library  of  fuels,  these  models  remain  subject  to  the  constraints  imposed  by  current  chemical  kinetic  model  structures  and  combustion  codes.  Here,  automatic  screening  procedures  are  introduced  that  investigate  the  impact  on  kinetic  model  prediction  errors  due  to  two  distinct  issues  related  to  pressure-dependent  chemistry:  the  lack  of  a  new  class  of  chemical  reaction  type  in  current  chemical  kinetic  models,  and  effects  due  to  how  species-specific  energy  transfer  parameters  are  represented  in  pressure-dependent  stabilization  reactions  within  kinetic  models.With  regard  to  2)  and  3),  a  Bayesian  optimal  experimental  design  algorithm  is  paired  with  computer-controllable  perfectly-stirred  reactor  experiments  with  unique  capability  to  both  explore  a  combinatorically  complex  experiment  parameter  space  (including  flowing  up  to  ten  unique  gas  mixtures  simultaneously)  and  measure  dozens  of  chemical  species  using  rapid,  on-line  diagnostics.  This  setup  allows  for  key  reaction  pathways  to  be  carefully  "sensitized''  with  the  addition  of  trace  quantities  of  key  chemical  species,  a  capability  that  has  not  been  used  elsewhere  in  literature.  Generally  speaking,  other  experimental  design  algorithms  in  literature  have  not  explored  experimental  design  spaces  that  are  radically  different  from  those  used  by  experienced  researchers  in  their  manual  experimental  design  processes,  and  the  complexity  of  the  mixtures  explored  by  most  traditional  combustion  experiments  is  limited  to  two  or  three  different  chemical  species  at  most.  The  sensitization  of  key  reaction  pathways  unlocks  the  ability  to  perform  truly  transformational  parameter  inferences  with  minimal  amounts  of  experimental  data.With  regard  to  joining  step  3)  to  4)  in  the  above  process,  semi-automated  post-processing  codes  allow  for  rapid  optimizations  to  be  performed  for  a  prior  kinetic  model  on  the  basis  of  experiments  chosen  by  our  experimental  design  algorithm.  Critically,  a  combination  of  the  experimental  design  algorithm  developed  here  and  the  jet-stirred  reactor  experiments  described  was  tested  on  the  kinetic  model  for  N2O  decomposition,  which  has  uncertainties  for  key  reaction  rates  that  have  persisted  for  decades  (indeed,  researchers  suggest  kinetic  rate  constants  for  N2O+O↔N2+O2  that  differ  by  at  least  four  orders  of  magnitude!).  Optimizations  using  the  Multi-Scale  Informatics  (MSI)  tool  developed  by  our  research  group  were  run  on  the  basis  of  experimental  data  obtained  in  the  aforementioned  experiments,  and  used  to  gain  insights  about  the  rate  constant  for  a  key  reaction  in  N2O  decomposition  chemistry,  N2O+O↔N2+O2,  serving  as  a  proof-of-concept  for  key  portions  of  what  will  form  the  backbone  of  an  automatic  kinetic  model  development  pipeline.
■590    ▼aSchool  code:  0054.
■650  4▼aChemical  engineering.
■650  4▼aMechanical  engineering.
■650  4▼aEnergy.
■653    ▼aCombustion
■653    ▼aExperimental  design
■653    ▼aGas-phase
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■653    ▼aOptimization
■690    ▼a0542
■690    ▼a0548
■690    ▼a0791
■71020▼aColumbia  University▼bMechanical  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-01B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0054
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16933556▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024