008240612s2023      us  |||||||||||||||c||eng  d
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■020    ▼a9798380094771
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI30632518
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aRobinson,  Paul  Joseph  Pagano.
■24510▼aStructure  and  Dynamics  in  Electron-Phonon  Coupled  Materials▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]:▼bColumbia  University.  ▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor  :▼bProQuest  Dissertations  &  Theses,  ▼c2023
■300    ▼a1  online  resource(133  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-02,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Reichman,  David  R.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Columbia  University,  2023.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aElectron-phonon  interactions  (EPIs)  are  ubiquitous  in  condensed  matter  physics  and  materials  science.  They  are  crucial  for  understanding  numerous  phenomena,  including  conventional  superconductivity,  charge-transport  and,  most  pertinent  for  this  thesis,  polaron  formation.  A  polaron  is  a  charge  carrier  (electron  or  hole)  dressed  with  a  "cloud"  of  phonons.  The  polaronic  quasiparticle  may  have  vastly  different  ground-  and  excited-state  properties  from  that  of  the  bare,  constituent  charge  carrier.While  polarons  are  well-studied  and  largely  understood  in  canonical  model  Hamiltonians,  recent  advances  have  made  it  possible  to  study  more  complex,  fully  ab  initio  systems.  Here,  the  numerically  exact  methods  which  are  available  for  some  model  systems  become  much  more  challenging  to  apply,  so  accurate  approximate  methods  are  a  necessity.  In  this  dissertation,  we  present  several  advancements  in  approximate  but  accurate  methods  for  different  polaronic  problems  and  polaron  observables.With  respect  to  polaron  dynamics,  we  focus  on  low-scaling  methods  to  produce  wave  vector-dependent  single-particle  spectral  function.  We  present  a  thorough  study  of  the  accuracy  of  the  second-  and  fourth-order  cumulant  expansions  (CE)  of  the  electronic  Green's  function  by  comparing  them  against  numerically-exact  reference  data  for  the  one-dimensional  Holstein  model.  We  find  that  the  second-order  CE  is  accurate  at  zero  electronic-momentum  across  a  wide  range  of  temperatures,  while  for  non-zero  electronic  momenta,  the  CE  is  only  accurate  at  high-temperatures.  The  fourth-order  cumulant  expansion  improves  on  the  dynamics  at  short  times  and  can  improve  the  spectra;  however,  it  can  also  introduce  non-physical  divergences  and  negative  spectral  weight.  The  second-order  cumulant  expansion  is  thus  a  useful  tool  for  determining  spectral  functions  in  some  instances.  However,  increasing  the  order  of  the  CE  introduces  pathologies  that  may  persist  at  arbitrarily  high-order.As  an  alternate  approach  to  improving  the  CE,  we  introduce  a  new  self-consistent  cumulant  expansion  (SC-CE)  which  remedies  many  of  the  deficits  of  the  CE.  We  compare  the  results  for  this  new  approximation  against  those  from  the  second-order  cumulant  expansion  as  well  as  reference  data  for  the  one-dimensional  Holstein  model.  Unlike  the  CE,  the  SC-CE  can  produce  accurate  spectra  across  the  entire  Brillouin-zone,  and  captures  non-perturbative  features  excellently.  The  trade-off  for  this  increased  accuracy  is  the  introduction  of  some  degree  of  negative  spectral-weight  and  the  potential  for  rapid  divergences  in  time  in  some  instances.  We  find  that  these  problems  can  be  minimized,  but  not  completely  eliminated  in  the  thermodynamic  limit  and  in  more  realistic  cases  where  phonon  dispersion  exists.  We  also  demonstrate  how  the  SC-CE  fits  into  the  greater  scheme  of  Green's  function  methods  which  approximate  the  self-energy  non-diagrammatically  as  has  recently  been  proposed  by  Pandey  and  Littlewood,  and  we  note  the  potential  applications  of  the  SC-CE  both  in  ab  initio  polaron  problems  and  in  general  many-body  problems.We  finally  consider  a  new  method  to  determine  the  ground-state  structure  of  the  polaron  in  ab  initio  materials,  a  topic  which  has  only  recently  appeared  in  the  literature.  We  present  a  new  all-coupling  variational  method  based  on  the  Nagy-Markos  variational  ansatz  for  the  Frohlich  model.  The  ansatz  is  a  projected  unitary  transform  which  naturally  interpolates  between  the  weak-coupling  (Lee-Low-Pines)  ansatz  and  the  strong-coupling  adiabatic  ansatz  by  modulating  the  momentum  conservation  of  the  electron-phonon  scattering  processes.  We  demonstrate  our  ab  initio  Nagy-Markos  ansatz  on  the  Holstein  model  and  the  Frohlich  model,  and  show  that  it  always  improves  upon  the  better  of  the  weak  or  strong  coupling  result.  We  consider  the  ab  initio  case  of  lithium  fluoride  (LiF),  and  find  that  the  ansatz  provides  accurate  polaron  binding  energies  for  both  the  hole-polaron  and  the  electron-polaron  which  are  classical  cases  of  small  and  large  polarons,  respectively.  We  note  how  our  flexible  variational  ansatz  is  an  ideal  starting  point  for  perturbative  energy  corrections  and  cumulant  Green's  function  methods.Future  developments  and  applications  of  the  efficient  methodologies  presented  in  this  dissertation  may  enable  quantitative  calculations  of  polarons  in  large-intermediately  coupled  ab  initio  systems,  such  as  the  lead-halide  perovskites  and  other  systems  where  it  has  hitherto  been  difficult  to  fully  understand  the  effects  of  the  electron-phonon  interactions.
■590    ▼aSchool  code:  0054.
■650  4▼aChemistry.
■650  4▼aCondensed  matter  physics.
■650  4▼aQuantum  physics.
■653    ▼aElectron-phonon  interactions
■653    ▼aPolarons
■653    ▼aQuantum  theory
■690    ▼a0485
■690    ▼a0599
■690    ▼a0611
■71020▼aColumbia  University▼bChemical  Physics.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-02B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0054
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16934668▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024