008240612s2023      us  |||||||||||||||c||eng  d
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■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798380483049
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI30615835
■035    ▼a(MiAaPQ)NCState_Univ18402041023
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a600
■1001  ▼aKashani,  Somayeh.
■24510▼aStudy  the  Energy  Loss  in  Organic  Semiconductors:  Exciton  Binding  Energy  and  Exciton  Reorganization  Energy▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]:▼bNorth  Carolina  State  University.  ▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor  :▼bProQuest  Dissertations  &  Theses,  ▼c2023
■300    ▼a1  online  resource(182  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-04,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Ade,  Harald.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--North  Carolina  State  University,  2023.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aAdvantages  of  organic  solar  cells  include  their  low  cost,  solution  processing,  tunability,  light  weight,  and  flexibility.  Despite  their  potential,  their  efficiency  is  lower  than  that  of  inorganic  counterparts  due  to  significant  energy  loss  during  the  charge  generation  and  transport  process.  The  main  contributions  to  the  energy  loss  is  essentially  rooted  in  the  high  exciton  binding  energy  and  large  reorganization  energy  exhibited  by  the  materials.The  focus  of  the  first  half  of  this  thesis  is  on  relating  reorganization  energies,  exciton  diffusion  length  and  non-radiative  recombination  to  the  room  temperature  UV-vis  absorption  spectra  of  NF-SMA  in  dilute  solutions  (i.e.,  in  the  single  molecule  regime).  Using  multi-parameter  Franck-Condon  (MFC)  analyses  along  with  density-functional  theory  (DFT)  quantum  chemistry  calculation,  a  correlation  between  molecular  structure,  reorganization  energy,  and  conformational  diversity  in  a  group  of  NF-SMAs  is  established.  The  results  of  MFC/DFT  analyses  reveal  that  Y6  molecule  exhibits  the  smallest  intra-molecular  reorganization  energy  among  the  materials  studied.  Linear  ITIC-like  molecular  structures  reveal  larger  reorganization  energies  and  reduced  conformational  uniformity  compared  to  Y6.  Meanwhile  structures  such  as  IDTBR  and  IEICO,  which  have  an  extra  π-conjugated  moiety  between  the  donor  and  acceptor  moieties,  have  large  excited-state  reorganization  energies  and  low  degrees  of  conformational  uniformity.  The  significance  of  these  findings  lies  in  the  fact  that  MFC/DFT  analyses  of  room  temperature  UV-vis  absorption  spectra  are  much  easier  to  perform  experimentally  compared  to  other  methods  used  to  measure  reorganization  energies,  making  it  a  highly  useful  tool.  Furthermore,  the  close  agreement  between  the  experimental  results  and  density  functional  theory  (DFT)  calculations  suggests  that  DFT  can  be  utilized  for  designing  molecules  with  low  relaxation  energies  and  single  conformations  in  silico,  with  the  goal  of  minimizing  energetic  disorder.  In  future  research,  the  MFC/DFT  technique  can  be  applied  to  a  wider  range  of  materials,  including  polymers  and  new  emerging  SMAs,  and/or  can  be  extended  to  thin  films  to  accurately  estimate  reorganization  energy  in  a  device  structure  setting.The  latter  part  of  this  dissertation  examines  the  exciton  binding  energy  (Eb)  in  organic  semiconductors.  Following  the  traditional  definition  of  exciton  binding  energy  (Eb  =  Et  −  Eopt),  exciton  binding  energy  of  different  variants  of  the  PBnDT-TAZ  polymer  was  investigated  the  study  investigated  the  exciton  binding  energy  of  various  forms  of  the  PBnDT-TAZ  polymer.  The  primary  focus  was  on  the  two  commonly  used  techniques  for  measuring  the  transport  gap,  which  include  the  combination  of  ultraviolet  photoelectron  spectroscopy  and  inverse  photoelectron  spectroscopy  (UPS-IPES)  and  solid-state  cyclic  voltammetry  (CV).  A  correlation  between  the  molecular  structure  of  the  FTAZ  variants  and  Eb  was  found  in  the  range  of  200  meV-1  eV  using  CV  measurements.  In  contrast,  the  UPS-IPES  technique  resulted  in  a  small  apparent  Eb,  between  0  and  600  meV,  that  does  not  exhibit  an  obvious  structural  correlation.  To  validate  these  results,  external  quantum  efficiency  (EQE)  and  electro-absorption  spectroscopy  (EAS)  measurements  were  also  utilized.  The  observed  discrepancy  was  explained  based  on  the  time  and  spatial  dependency  of  Eb,  as  well  as  the  limitations  of  each  method  to  accurately  estimate  the  transport  gap  and  exciton  binding  energy.  Consequently,  the  reliability  of  estimating  Eb  using  both  CV  and  UPS-IPES  is  limited,  making  the  utility  of  each  approach  context-dependent.  Furthermore,  the  relationship  between  molecular  structure  and  Eb  observed  in  the  CV  results  may  be  influenced  by  solvent  and  electrolyte  effects,  suggesting  that  high  dielectric  environments  could  potentially  decrease  Eb.  This  topic  could  be  explored  in  future  research.
■590    ▼aSchool  code:  0155.
■650  4▼aMechanical  properties.
■650  4▼aPolymers.
■650  4▼aElectrolytes.
■650  4▼aElectrodes.
■650  4▼aOxidation.
■650  4▼aSemiconductors.
■650  4▼aCarbon.
■650  4▼aSolvents.
■650  4▼aElectric  fields.
■650  4▼aHydrogen.
■650  4▼aSulfur.
■650  4▼aSelenium.
■650  4▼aPolymer  films.
■650  4▼aOptical  properties.
■650  4▼aEnergy.
■650  4▼aSpectrum  allocation.
■650  4▼aMolecular  structure.
■650  4▼aMaterials  selection.
■650  4▼aGeometry.
■650  4▼aInterfaces.
■650  4▼aNitrogen.
■650  4▼aElectrical  engineering.
■650  4▼aElectromagnetics.
■650  4▼aMechanics.
■650  4▼aOptics.
■650  4▼aPhysics.
■650  4▼aPolymer  chemistry.
■690    ▼a0791
■690    ▼a0544
■690    ▼a0607
■690    ▼a0346
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■690    ▼a0605
■690    ▼a0495
■71020▼aNorth  Carolina  State  University.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-04B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0155
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16934569▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024