MARC

 008240612s2023      us  |||||||||||||||c||eng  d
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■020    ▼a9798380129145
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI30636048
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a660
■1001  ▼aLaGrotta,  Carly.
■24510▼aMultiScale  Data-Driven  Modeling  of  Foundational  Combustion  Reaction  Systems▼h[electronic  resource]
■260    ▼a[S.l.]:▼bColumbia  University.  ▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor  :▼bProQuest  Dissertations  &  Theses,  ▼c2023
■300    ▼a1  online  resource(307  p.)
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-02,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Burke,  Michael  P.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Columbia  University,  2023.
■506    ▼aThis  item  must  not  be  sold  to  any  third  party  vendors.
■520    ▼aAs  the  world  becomes  increasingly  interconnected,  modernized,  and  populated,  the  demand  for  energy  across  the  globe  is  growing  at  an  unprecedented  rate.  This  growth  in  energy  demand  has  an  undeniable  impact  on  increasingly  pressing  social  issues  including,  climate  change,  energy  security,  energy  economy,  atmospheric  chemistry,  and  air  quality.  Finding  a  way  to  address  these  issues  on  a  rapid  timescale  is  more  important  than  ever.  A  common  thread  running  through  all  of  these  challenges  is  that  they  can  be  partially  or  fully  addressed  with  the  development  of  new  chemical  energy  conversion  technologies  which,  in  turn,  rely  on  a  comprehensive  understanding  of  gas  phase  kinetics.Examples  of  promising  technologies  include  renewable  fuels  (i.e.  methanol  and  hydrogen)  and/or  reliable,  efficient,  and  clean  engines  that  can  accommodate  renewable  fuels.  The  development  of  such  technology  would  enable  the  use  of  renewable  fuels,  thereby  reducing  emissions  and  cutting  down  on  harmful  byproducts  released  into  the  atmosphere.  Computational  simulations  have  become  a  powerful  approach  for  developing  and  advancing  energy  technology  in  a  safe,  efficient,  and  effective  manner.  These  computational  approaches  model  reacting  flows  and  are  generally  known  as  computational  fluid  dynamics  (CFD).  However,  in  order  for  these  CFD  simulations  to  work  effectively  and  make  meaningful  predictions,  the  sub-models  used  to  describe  the  underlying  chemistry  (gas  phase  kinetics)  must  be  accurate;  information  about  underlying  chemistry  is  provided  to  computational  simulations  via  a  chemical  kinetic  model/mechanism,  which  describes  the  chemical  reactions  that  drive  the  fuel  oxidation  within  the  system  being  simulated.  Regarding  combustion  specifically,  the  reliability  of  predictive  simulations  depends  on  the  availability  of  accurate  data  and  models  not  only  for  chemical  kinetics,  but  also  thermochemistry  and  transport.Further  complicating  the  problem,  combustion  and  chemical  kinetics  provide  a  unique  challenge  in  regard  to  obtaining  accurate  predictive  models;  underlying  chemical  kinetics  mechanisms  may  require  unprecedented  accuracy  to  obtain  truly  predictive  combustion  modeling.  For  example,  it  has  been  shown  in  computational  simulations  that  uncertainties  in  any  of  several  kinetic  parameters  can  yield  uncertainties  large  enough  in  the  physical  system  being  modeled  to  cause  system  failure,  thereby  reducing  the  effectiveness  of  computational  design  approaches  that  could  accelerate  technology  development.  Hence,  a  strong  need  exists  to  develop  a  method  that  significantly  reduces  uncertainties  in  chemical  kinetics  parameters  to  meet  the  accuracy  demands  of  advanced  computational  design  tools.  To  this  end,  it  is  useful  to  draw  on  inspiration  from  existing  methods  in  the  field  of  combustion  and  chemical  kinetics  as  well  as  tangential  fields;  the  most  compelling  inspiration  can  be  found  in  the  field  of  thermochemistry  in  the  form  of  the  Active  Thermochemical  Tables  (ATcT).This  work  presents  a  novel,  analogous  approach  for  chemical  kinetics  called  MultiScale  Informatics,  or  MSI  for  short.  The  MSI  approach  identifies  optimized  values  and  quantified  uncertainties  for  a  set  of  molecular  parameters  (within  theoretical  kinetics  calculations),  rate  parameters,  and  physical  model  parameters  (within  simulations  of  experimental  observables)  as  informed  by  data  from  various  sources  and  scales.  The  overarching  objectives  of  this  work  are  to  demonstrate  how  the  MSI  approach  can  be  used  to  determine  physically  meaningful  optimized  kinetics  parameters  and  quantified  uncertainties,  unravel  webs  of  interconnected  rate  constants  in  complex  reaction  systems,  resolve  discrepancies  among  data  sets,  and  touch  on  key  elements  of  MSI's  implementation.To  demonstrate  how  these  objectives  are  met,  the  MSI  approach  is  used  to  explore  the  kinetics  of  three  reaction  sub-systems.  The  studies  of  these  sub-systems  will  demonstrate  some  key  elements  of  this  approach  including:  the  importance  of  raw  data  for  quantifying  the  information  content  of  experimental  data,  the  utility  of  theoretical  kinetics  calculations  for  constraining  experimental  interpretations  and  providing  an  independent  data  source,  and  the  subtleties  of  target  data  selection  for  avoiding  unphysical  parameter  adjustments  to  match  data  affected  by  structural  uncertainties.For  the  first  sub-system  explored  (CH3  +  HO2),  the  MSI  approach  is  applied  to  carefully  selected  (mostly  raw)  experimental  data  and  yields  an  opposite  temperature  dependence  for  the  channel-specific  CH3  +  HO2  rate  constants  as  compared  to  a  previous  rate-parameter  optimization.  While  both  optimization  studies  use  the  same  theoretical  calculations  to  constrain  model  parameters,  only  the  present  optimization,  which  incorporates  theory  directly  into  the  model  structure,  yields  results  that  are  consistent  with  theoretical  calculations.For  the  second  sub-system  explored  (HO2  +  HO2),  the  MSI  approach  is  applied  to  carefully  selected  experimental  data,  leveraging  the  hydrogen  reaction  system  from  the  first  study  with  the  addition  of  high  level  theory  calculations  for  the  reaction  of  HO2  +  HO2.  Recent  high-level  theoretical  calculations  predict  a  mild  temperature  dependence  for  HO2  +  HO2,  which  is  inconsistent  with  state-of-the-art  experimental  determinations  that  upheld  the  stronger  temperature  dependence  observed  in  early  experiments.  Via  MSI  analysis  of  the  theoretical  and  experimental  data,  alternative  interpretations  of  the  raw  experimental  data  that  uses  HO2  +  HO2  rate  constants  nearly  identical  to  theoretical  predictions  are  identified  -  implying  that  the  theoretical  and  experimental  data  are  actually  consistent,  at  least  when  considering  the  raw  data  from  experiments.  Similar  analyses  of  typical  signals  from  low-temperature  experiments  indicate  that  an  HOOOOH  intermediate  -  identified  by  recent  theory  but  absent  from  earlier  interpretations  -  yields  modest  effects  that  are  smaller  than,  but  may  have  contributed  to,  the  scatter  in  data  among  different  experiments.  More  generally,  the  findings  demonstrate  that  modern  chemical  theories  and  experiments  have  progressed  to  a  point  where  meaningful  comparison  requires  joint  consideration  of  their  data  simultaneously.The  third  sub-system  explored  builds  a  larger  web  of  interconnected  reaction  systems  in  an  attempt  to  achieve  data  redundancy  and  demonstrate  how  interpreting  coupled  reaction  systems  is  necessary  to  accurately  determine  many  key  rate  constants.  The  ability  of  the  MSI  method  to  interpret  raw  experimental  data  and  untangle  rate  constant  reaction  systems  is  demonstrated.  The  study  also  reinforces  how  implementing  theory  into  the  model  structure  is  imperative  to  yield  results  that  are  consistent  with  experimental  data  as  well  as  theoretical  calculations  and  achieve  physically  realistic  branching  ratios.Finally,  this  work  will  present  how  results  from  all  the  studied  reaction  systems  culminate  into  a  complex  hydrogen/syngas  combustion  model  validated  against  data  from  various  combustion  experiments.
■590    ▼aSchool  code:  0054.
■650  4▼aChemical  engineering.
■650  4▼aChemistry.
■650  4▼aEnergy.
■653    ▼aChemical  kinetics
■653    ▼aCombustion
■653    ▼aMultiScale  Informatics
■690    ▼a0542
■690    ▼a0485
■690    ▼a0791
■71020▼aColumbia  University▼bMechanical  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-02B.
■773    ▼tDissertation  Abstract  International
■790    ▼a0054
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T16934866▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.
■980    ▼a202402▼f2024

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