MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
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■020    ▼a9798382739816
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31349032
■035    ▼a(MiAaPQ)umichrackham005369
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a535
■1001  ▼aJaved,  Ariba.
■24510▼aLight  at  the  End  of  the  Funnel:  Fluorescence-Detected  Two-Dimensional  Electronic  Spectroscopy  to  Probe  Photosynthesis  in  Bacteria
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  Michigan▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a194  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-12,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Goldman,  Rachel;Ogilvie,  Jennifer.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  Michigan,  2024.
■520    ▼aPhotosynthesis  relies  on  solar  energy  absorption  by  the  light-harvesting  complexes  and  ultrafast  energy  transfer  to  the  reaction  centers,  where  the  excitation  is  converted  into  a  stable  charge-separated  state.  This  process  happens  with  a  high  quantum  efficiency  ∼1.  The  mechanisms  underlying  the  ultrafast  energy  and  charge  transfer  in  photosynthesis  have  been  the  subject  of  numerous  spectroscopic  studies.  In  this  thesis,  I  focus  on  fluorescence-detected  two-dimensional  electronic  spectroscopy  (F2DES)  which  offers  high  sensitivity  and  the  ability  to  be  combined  with  a  microscope,  an  added  advantage  to  its  coherently-detected  counterpart,  C-2DES.Fundamental  differences  between  C-2DES  and  F-2DES  techniques  lead  to  strikingly  different  looking  spectra.  Currently,  F-2DES  is  not  very  well-understood  as  compared  to  C-2DES  and  warrants  more  investigation.  The  light-harvesting  2  complex  in  photosynthetic  bacteria  is  a  well  characterized  pigment-protein  complex  and  makes  for  an  ideal  model  system  to  understand  the  potential  of  F-2DES  for  studying  multichromophoric  systems.  In  this  thesis,  we  compare  F-2DES  and  C-2DES  by  studying  the  energy  transfer  dynamics  in  purple  bacterial  LH2  using  the  two  methods.  From  our  experiments,  we  determine  that  C-2DES  is  clearly  a  better  choice  than  the  F-2DES  to  study  energy  transfer  dynamics  in  large  systems.  This  is  because  in  case  of  F-2DES,  an  increasing  number  of  chromophores  in  the  system  reduces  the  relative  weights  of  pathways  that  can  reveal  energy  transfer  signatures  to  the  ones  that  are  present  as  a  large  background  in  the  signal.  We  also  present  preliminary  F-2DES  simulations  on  LH2  to  support  our  findings.  In  addition,  we  report  preliminary  F2DES  measurements  to  probe  the  energy  transfer  in  a  newly  discovered  phototrophic  bacterial  species  Gemmatimonas  phototrophica.  We  point  out  that  the  F-2DES  measurements  may  benefit  from  lower  acquisition  times,  which  would  help  achieve  higher  averaging.  To  this  end,  we  present  a  rapid-scanning  F-2DES  methodology  based  on  continuous  time-delay  scanning  and  digital  lock-in  acquisition.  In  addition,  a  broadband  method  capable  of  improving  the  bandwidth  accessed  with  our  current  F-2DES  measurements  is  demonstrated.
■590    ▼aSchool  code:  0127.
■650  4▼aOptics
■650  4▼aBiophysics
■650  4▼aEngineering
■650  4▼aEnergy
■650  4▼aMaterials  science
■653    ▼aUltrafast  spectroscopy
■653    ▼aMultichromophoric  systems
■653    ▼aEnergy  transfer
■653    ▼aPhotosynthesis
■690    ▼a0786
■690    ▼a0752
■690    ▼a0794
■690    ▼a0537
■690    ▼a0791
■71020▼aUniversity  of  Michigan▼bMaterials  Science  and  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-12B.
■790    ▼a0127
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17162841▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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