MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
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■020    ▼a9798382777801
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31296409
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a542
■1001  ▼aBystrom,  Kyle.▼0(orcid)0000-0003-1342-4972
■24512▼aA  Machine  Learning-Driven  Methodology  for  the  Design  of  Exchange-Correlation  Functionals
■260    ▼a[Sl]▼bHarvard  University▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a187  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-12,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Kozinsky,  Boris.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Harvard  University,  2024.
■520    ▼aComputational  chemistry  and  materials  science  aim  to  explain  and  predict  the  behavior  of  chemical  systems  using  computational  models.  To  achieve  this  goal,  we  require  a  method  that  accurately  describes  the  ground  state  electronic  structure  of  chemical  systems.  Due  to  its  combination  of  computational  efficiency  and  accuracy,  density  functional  theory  (DFT)  is  the  most  popular  tool  for  these  calculations.  However,  while  DFT  is  exact  in  principle,  the  formalism  contains  a  term  called  the  exchange-correlation  (XC)  functional,  which  provides  the  energy  difference  between  the  exact  interacting-electron  system  and  a  model  non-interacting  system.  This  XC  functional  is  unknown  and  therefore  must  be  approximated  in  practice,  and  this  approximation  is  the  key  limiting  factor  in  the  accuracy  of  DFT.Recently,  machine  learning  (ML)  has  gained  attention  as  a  means  to  develop  more  accurate  XC  functionals.  While  significant  progress  has  been  made  in  this  direction,  it  has  proven  difficult  to  overcome  the  persistent  trade-offs  between  accuracy,  computational  efficiency,  numerical  stability,  and  chemical  transferability.  To  address  this  problem,  we  developed  a  framework  called  CIDER  for  learning  XC  functionals  that  are  accurate,  transferable,  and  efficient.  CIDER  consists  of  two  key  components.  First,  we  use  a  Bayesian  machine  learning  model  called  Gaussian  process  regression  to  learn  functional  forms  that  can  be  carefully  tuned  to  balance  accuracy  and  smoothness,  an  important  trade-off  in  functional  design.  Second,  we  design  nonlocal  features  of  the  density  that  enable  the  model  to  obey  exact  physical  constraints  on  the  exchange  functional,  and  we  implement  computationally  efficient  algorithms  to  evaluate  these  features  within  different  types  of  DFT  software.  The  combination  of  fast,  nonlocal  input  features  with  a  flexible  and  tunable  ML  model  enables  the  accurate  description  of  molecular  and  solid-state  systems  within  a  single  model.  We  also  extend  the  CIDER  framework  to  explicitly  fit  band  gaps  and  other  electronic  properties,  thereby  addressing  the  infamous  band  gap  problem  of  DFT  within  a  machine  learning  framework.In  this  dissertation,  I  will  first  provide  introductions  to  DFT  and  Gaussian  process  regression,  and  then  I  will  provide  an  overview  of  existing  research  on  ML  XC  functionals  and  outstanding  challenges  in  the  field.  After  that,  I  will  describe  the  CIDER  framework  in  detail,  including  the  theoretical  justification  for  the  structure  of  the  XC  functional,  the  computationally  efficient  implementation  of  the  models,  and  the  application  of  CIDER  functionals  to  physically  complex  problems  requiring  large-scale  materials  simulations,  such  as  point  defects  in  semiconductors  and  polarons  in  ionic  crystals.
■590    ▼aSchool  code:  0084.
■650  4▼aComputational  chemistry
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aMaterials  science
■650  4▼aApplied  physics
■653    ▼aDensity  functional  theory
■653    ▼aExchange-correlation
■653    ▼aXC  functionals
■653    ▼aMachine  learning
■653    ▼aGaussian  process  regression
■690    ▼a0219
■690    ▼a0794
■690    ▼a0494
■690    ▼a0215
■71020▼aHarvard  University▼bEngineering  and  Applied  Sciences  -  Applied  Physics.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-12B.
■790    ▼a0084
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17161787▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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