MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
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■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31631203
■035    ▼a(MiAaPQ)umichrackham005655
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a530
■1001  ▼aSessa,  Francesco.
■24510▼aOne  Step  at  a  Time:  Enhancing  Fluorescence-Detected  Two-Dimensional  Electronic  Spectroscopy
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  Michigan▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a144  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  86-03,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Ogilvie,  Jennifer.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  Michigan,  2024.
■520    ▼aPhotosynthesis  is  the  foundational  biological  process  that  converts  light  into  chemical  energy.  The  initial  steps  of  photosynthesis  achieve  near-unity  quantum  efficiency  in  converting  excitation  energy  to  charge-separated  states  essential  for  fueling  cellular  processes.  The  underlying  mechanisms  have  proven  to  be  an  inspiring  model  to  design  photovoltaics.  Recent  advancements  in  femtosecond  multidimensional  spectroscopy  have  revolutionized  our  ability  to  examine  the  ultrafast  energy  conversion  processes,  providing  unprecedented  insights  into  the  intricate  dynamics  that  occur  within  femtoseconds  of  light  absorption.  This  thesis  details  the  development  and  optimization  of  linear  and  two-dimensional  electronic  spectroscopic  (2DES)  techniques  designed  to  broaden  the  bandwidth  applicability  of  these  high-resolution  methods.Fluorescence-detected  2DES  (F-2DES)  is  a  powerful  tool  offering  high  temporal  and  spectral  resolution  while  allowing  for  spatially  resolved  measurements.  Previous  implementations  of  F-2DES  used  a  step-scanning  approach,  requiring  typical  acquisition  times  of  minutes  for  a  single  F-2DES  spectrum.  To  further  optimize  this  technique,  I  present  work  on  developing  a  phase-modulation  rapid-scanning  fluorescence-detected  2DES  (F-2DES)  methodology  utilizing  continuous  scanning  and  digital  lock-in  acquisition.  The  approach  enables  interferometric  tracking  of  the  time  delays  to  allow  for  correction  of  spectral  phase  distortions  and  accurate  phasing  of  the  data.  We  demonstrate  the  significant  improvement  of  acquisition time  by  measuring  IR140  in  DMSO,  retrieving  the  linear  fluorescence  excitation  spectrum,  and  the  rephasing,  non-rephasing,  and  absorptive  fluorescence-detected  two-dimensional  electronic  spectra  with  a  six  second  acquisition  time.Our  initial  implementation  of  F-2DES  had  limited  spectral  bandwidth  due  to  the  use  of  acousto-optic  modulators  (AOMs)  for  phase  modulation.  This  motivated  my  subsequent  work  incorporating  broadband  light  to  rapid-scanning  F-2DES.  We  circumvent  the  bandwidth  limitations  of  the  method  by  generating  the  continuum  after  the  phase-modulation,  demonstrating  that  the  phase  modulation  is  preserved  in  continuum  generation,  enabling  the  rest  of  the  phase-modulated  rapid-scanning  method.  I  present  a  proof-of-principle  of  this  broadband  phase-modulated  rapid-scanning  method  through  linear  absorption  and  fluorescence  excitation  measurements.  The  resulting  spectra  of  laser  dyes  and  various  biological  samples  match  closely  with  a  commercial  linear  absorption  spectrometer.  We  also  maintain  the  benefits  of  the  phase-modulated  rapid-scanning  method  of  low  acquisition  times  with  2.5  s  generating  comparable  spectra  to  the  commercial  spectrometer  with  acquisition  times  on  the  order  of  minutes.  We  finally  propose  that  this  linear  broadband  experiment  can  be  scaled  to  the  complete  phase-modulated  rapid-scanning  F-2DES  experiment.
■590    ▼aSchool  code:  0127.
■650  4▼aPhysics
■650  4▼aOptics
■650  4▼aBiophysics
■653    ▼aMultidimensional  spectroscopy
■653    ▼aPhotosynthesis
■653    ▼aChemical  energy
■653    ▼aDimensional  electronic  spectroscopic  fluorescence
■653    ▼aBandwidth  limitations
■690    ▼a0605
■690    ▼a0786
■690    ▼a0752
■71020▼aUniversity  of  Michigan▼bPhysics.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g86-03B.
■790    ▼a0127
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17164389▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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