MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
■001000017163162
■00520250211152211
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798384023159
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31333381
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aLiu,  Ziao.
■24510▼aExploring  Atmospheric  and  Catalytic  Reactions  at  the  Interfaces
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  Pennsylvania▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a136  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  86-02,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Francisco,  Joseph  S.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  Pennsylvania,  2024.
■520    ▼aReducing  atmospheric  pollutants  and  greenhouse  gas  is  one  of  the  pressing  needs  for  environmental  sustainability.  Interfacial  chemistry  plays  a  crucial  role  in  addressing  this  challenge.  The  first  part  of  this  thesis  focuses  on  the  uptake  and  chemistry  of  nitrogen  dioxide  (NO2),  a  significant  atmospheric  pollutant,  on  two  major  dust  components  -  慣-quartz  and  calcite.  Through  first  principle  dynamic  simulations  under  water  constrained  conditions,  (1)  on  the  surface  of  hydroxylated  慣-quartz,  NO2  is  initially  absorbed  as  HONO,  then  barrierlessly  converts  to  nitric  acid,  and  can  possibly  further  dissociate  into  NO  and  OH  radicals.  (2)  on  the  surface  of  calcite,  NO2  directly  converts  into  HONO  without  being  further  photoactivated.  Notably,  in  both  cases,  the  formation  of  HONO  does  not  call  for  the  dimerization  of  NO2,  the  traditional  and  most  accepted  mechanism,  yet  questionable  even  in  highly  polluted  areas.  These  findings  have  provided  robust  theoretical  support  for  understanding  the  atmospheric  fate  of  NO2  and  offer  valuable  insights  for  developing  novel  technology  to  remove  NO2.Parallel  studies  highlight  the  design  of  a  novel  MOF  catalyst,  featuring  asymmetric  Ni/Cu  sites  stabilized  by  a  pyrazolate  linker  (noted  as  Cu1Ni-BDP)  with  exceptional  selectivity  and  stability  for  the  electrochemical  reduction  of  CO2  to  ethylene.  Through  density  functional  theory,  a  mapping  of  the  energy  profile  along  the  key  reaction  pathway  from  *CO  to  *C2H4  is  presented.  Among  three  candidates  with  distinct  catalytic  sites,  Cu1Ni-BDP  exhibited  the  moderate  binding  energy  of  *CO  at  -2.94  eV.  In  the  critical  rate-limiting  steps  of  *COH-*COH  and  *CH2-CH  towards  C2+  products,  Cu1Ni-BDP  demonstrated  the  lowest  Gibbs  free  energy  of  -0.08  eV  and  0.01  eV,  respectively,  suggesting  the  asymmetric  Ni/Cu  sites  can  effectively  enhance  the  formation  and  absorption  of  symmetric  intermediates,  thereby  promoting  CO2  to  C2+  product  with  higher  selectivity,  in  line  with  experimental  results.Herein,  a  deep  understanding  and  exploitation  of  the  interfacial  chemistry  is  pivotal  in  elucidating  the  conversion  mechanism  of  NO2  to  provide  solid  theoretical  support  in  pollutant  control  and  guiding  an  important  strategy  for  designing  more  efficient  and  selective  catalysts  to  utilize  greenhouse  gas  effectively.
■590    ▼aSchool  code:  0175.
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aAtmospheric  chemistry
■650  4▼aAnalytical  chemistry
■653    ▼aNitrogen  dioxide
■653    ▼aEnvironmental  sustainability
■653    ▼aGibbs  free  energy
■653    ▼aInterfacial  chemistry
■690    ▼a0485
■690    ▼a0486
■690    ▼a0371
■71020▼aUniversity  of  Pennsylvania▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g86-02B.
■790    ▼a0175
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17163162▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서