MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
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■020    ▼a9798382630090
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31236006
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aZhou,  Ruiyi.
■24510▼aFirst-Principles  Theoretical  Study  of  Non-Equilibrium  Electron  Dynamics  and  Electronic  Excitation
■260    ▼a[Sl]▼bThe  University  of  North  Carolina  at  Chapel  Hill▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a245  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-11,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Kanai,  Yosuke.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--The  University  of  North  Carolina  at  Chapel  Hill,  2024.
■520    ▼aExploring  non-equilibrium  electron  dynamics  is  pivotal  for  developing  predictive  insights  into  molecular  and  material  behavior.  Understanding  electronic  excitations  is  essential  to  decipher  non-equilibrium  processes  such  as  optical  absorption,  electron  transport,  and  relaxation  mechanisms.  Quantum  mechanics-based  first-principles  methods  are  highly  effective  in  modeling  the  relationship  between  atomic  structure  and  electron  dynamics,  eliminating  the  need  for  empirical  fitting  and  ensuring  quantitative  accuracy  in  properties  related  to  excited  states.This  dissertation  delves  into  first-principles  simulations  of  non-equilibrium  electron  dynamics  and  electronic  excitation  within  condensed  matter  systems  from  a  chemistry  standpoint.  The  first  portion  of  my  dissertation  presents  nonequilibrium  electron  dynamics  studies  via  real-time,  time-dependent  density  functional  theory  (RT-TDDFT).  Firstly,  we  extend  natural  transition  orbitals  within  RT-TDDFT,  so  called,  "dynamical  transition  orbital"  offering  a  particle-hole  perspective  for  non-equilibrium  electron  dynamics  simulations.  And  then,  we  delve  into  the  nonequilibrium  phenomenon  of  "Floquet  topological  pumping"  within  condensed  matter  physics.  We  demonstrate  the  nonadiabatic  Thouless  pumping  of  electrons  in  trans-polyacetylene  through  Floquet  engineering,  utilizing  first-principles  theory.  Our  approach  employs  time-dependent  maximally  localized  Wannier  functions  in  real-time  density  functional  theory  simulations,  linking  the  winding  number-a  topological  invariant-to  an  molecular-level  understanding  of  quantized  pumping.  Also,  we  identify  a  single  dynamical  transition  orbital  as  crucial  for  quantized  pumping,  which  transitions  from  π  bonding  to  resonance  and  antibonding  character  during  the  drive  cycle.  Furthermore,  we  examine  how  molecular-level  alterations  impact  the  Floquet  topological  phase  of  trans-polyacetylene,  particularly  focusing  on  how  chemical  substitutions  influence  electronic  structure  properties,  including  mesmeric,  inductive,  and  electron  conjugation  effects.  Last,  we  also  examine  the  robustness  of  this  quantum  phenomenon  at  ambient  conditions,  factoring  in  the  dynamical  electron-ion  coupling  and  thermal  fluctuations.The  final  portion  of  this  dissertation  comprises  advanced  method  developments  of  technical  methodologies  for  calculating  electronic  excited  states  in  extended  systems.  We  implement  the  Bethe-Salpeter  equation  in  the  formulism  of  all-electron  numeric  atomic  orbital  for  periodic  systems.  This  advancement  in  methodology  eliminates  the  uncertainties  stemming  from  the  use  of  non-local  pseudopotentials,  enabling  quantum  chemists  to  leverage  recent  progress  in  Green's  function  theory  methods.
■590    ▼aSchool  code:  0153.
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aCondensed  matter  physics
■650  4▼aQuantum  physics
■653    ▼aBethe-Salpeter  equation
■653    ▼aFirst-principles  simulation
■653    ▼aMany-body  perturbation  theory
■653    ▼aTime-dependent  density  functional  theory
■653    ▼aElectronic  excitation
■690    ▼a0485
■690    ▼a0494
■690    ▼a0599
■690    ▼a0611
■71020▼aThe  University  of  North  Carolina  at  Chapel  Hill▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-11B.
■790    ▼a0153
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17161037▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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