MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
■001000017163930
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■020    ▼a9798384012092
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31557876
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a541
■1001  ▼aBodine,  Melissa  Grace.▼0(orcid)0000-0002-1655-2155
■24510▼aDeveloping  a  Platform  for  2D  IR  Studies  of  the  Electric  Double  Layer  at  Electrochemical  Interfaces  in  Aqueous  Electrolyte  Solutions
■260    ▼a[Sl]▼bThe  University  of  Chicago▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a185  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  86-02,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Tokmakoff,  Andrei.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--The  University  of  Chicago,  2024.
■520    ▼aSolvation  in  aqueous  electrolyte  solutions  and  at  interfaces  still  has  many  questions  remaining  despite  being  prevalent  throughout  the  energy  and  water  remediation  industries.  The  electrical  double  layer  is  where  many  important  dynamical  processes  such  as  catalysis  and  electron  transfer  occur.  The  goal  of  this  thesis  is  to  study  solvation  through  development  of  vibrational  probes,  and  the  electrical  double  layer  with  two-dimensional  infrared  (2D  IR)  spectroscopy  to  experimentally  access  the  details  of  the  structural  dynamics  of  this  complex  environment.  However,  there  are  several  experimental  challenges  to  applying  2D  IR  spectroscopy  to  this  application,  such  as  assuring  the  surface  specificity  of  the  spectrum,  optimizing  the  signal  strength  while  minimizing  spectral  distortions  from  dispersion  and  Fano  lineshapes,  and  selecting  electrode  materials  that  are  both  sufficiently  IR  compatible  and  conductive.  Here  we  will  discuss  various  considerations  when  designing  2D  IR  experiments  of  electrode  interfaces,  utilizing  several  substrates  and  experimental  configurations  and  demonstrate  a  robust  method  for  2D  IR  experiments  of  electrode  interfaces  under  applied  potential  that  combines  non-conducting  Si  ATR  wafers  with  conductive  ITO  and  thin  nanostructured  films  of  plasmonically  active  Au  functionalized  with  thiol  monolayers.  We  show  that  layered  electrodes  on  thin  Si  ATR  wafers  with  thiol  monolayers  are  sensitive  to  applied  potential,  and  that  the  distortions  in  the  linear  and  2D  IR  spectra  are  heavily  dependent  on  the  morphology  of  the  Au  surface.  Additionally,  interpretation  of  spectra  taken  at  the  interface  is  a  complex  question,  and  we  also  discuss  possible  interpretations  in  this  thesis,  as  well  as  suggest  future  studies  that  could  help  to  elucidate  structural  and  dynamical  processes  at  the  electrochemical  interface.  Overall,  the  findings  in  this  thesis  contribute  to  the  broader  field  of  electrochemistry  and  spectroscopy, offering  new  tools  and  methodologies  for  probing  interfacial  phenomena  at  the  molecular  level.
■590    ▼aSchool  code:  0330.
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aCondensed  matter  physics
■650  4▼aAnalytical  chemistry
■650  4▼aMolecular  chemistry
■653    ▼aSolvation  
■653    ▼aElectrical  double  layer
■653    ▼aTwo-dimensional  infrared  spectroscopy  
■653    ▼aElectrode  interfaces
■653    ▼aElectrochemistry  
■690    ▼a0494
■690    ▼a0431
■690    ▼a0486
■690    ▼a0611
■71020▼aThe  University  of  Chicago▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g86-02B.
■790    ▼a0330
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17163930▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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