MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
■001000017161834
■00520250211151451
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798382769103
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31296762
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a542
■1001  ▼aZhang,  Zisheng.
■24510▼aGrand  Canonical  Approach  to  Modeling  Dynamic  Catalysts:  From  Thermal  to  Electro-Catalysis,  From  Clusters  to  Surfaces
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  California,  Los  Angeles▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a284  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  85-11,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Alexandrova,  Anastassia  N.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  California,  Los  Angeles,  2024.
■520    ▼aDynamic  structural  rearrangement  has  been  observed  in  a  wide  range  of  heterogeneous  catalysts  and  functional  materials  when  they  are  in  operation.  Such  fluxional  behaviors  underlie  the  reactivity,  activation,  or  deactivation  in  various  catalytic  systems.  However,  experimentally  resolving  their  atomic  structures  has  been  challenging  due  to  the  transient  and  minority  nature  of  the  metastable  motifs  and  surface  phases.  The  role  of  theory  in  investigating  those  dynamic  systems  hence  remains  singular.This  dissertation  will  focus  on  the  development  and  application  of  a  grand  canonical  (GC)  approach  to  model  catalysts  that  undergo  significant  off-stoichiometric  restructurings  in  reaction  conditions.  Grand  canonical  genetic  algorithm  (GCGA),  an  efficient  global  optimization  algorithm,  is  implemented  and  used  to  explore  the  vast  chemical  space  of  cluster  isomerization,  surface  atoms  rearrangement,  mixed  coverage  and  configuration  of  adsorbates,  and  to  locate  the  global  and  relevant  local  minima.  The  found  minima  constitute  a  GC  ensemble  of  catalyst  states  that  are  diverse  in  structure,  stoichiometry,  and  reactivity.  By  ab  initio  thermodynamics  and  grand  canonical  density  functional  theory  (GC-DFT)  calculations,  the  dependence  on  reaction  conditions  (temperature,  partial  pressures,  pH,  electrode  potential,  solute  concentrations,  etc.)  can  be  included  into  the  free  energetics  of  the  states,  to  probe  how  the  distribution  of  states  responds  to  varying  conditions.This  approach  has  been  applied  to  investigate  multiple  systems  ranging  from  thermal  to  electro-catalysis,  and  from  supported  clusters  to  extended  surfaces.  This  talk  will  cover  a  few  representative  systems,  including  boron  nitride  in  thermal  oxidative  dehydrogenation  conditions,  supported  sub-nanometer  metal  clusters  in  electrocatalysis,  and  copper  electrodes  in  electroreduction  conditions.  The  dissertation  works  will  illustrate  how  the  GC  approach  not  only  helps  interpret  complex  experimental  observations,  but  also  provides  rich  atomic  insights  into  the  structure  and  reactivity  of  catalytic  species,  and  lays  the  foundation  to  build  a  new  paradigm  for  reaction  kinetics,  catalyst  optimization,  non-equilibrium  behaviors,  and  more.
■590    ▼aSchool  code:  0031.
■650  4▼aComputational  chemistry
■650  4▼aCondensed  matter  physics
■650  4▼aMaterials  science
■650  4▼aPhysical  chemistry
■653    ▼aCatalysis
■653    ▼aDensity  functional  theory
■653    ▼aElectrochemistry
■653    ▼aGlobal  optimization
■653    ▼aStatistical  mechanics
■690    ▼a0219
■690    ▼a0794
■690    ▼a0611
■690    ▼a0494
■71020▼aUniversity  of  California,  Los  Angeles▼bChemistry  0153.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g85-11B.
■790    ▼a0031
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17161834▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서