MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
■001000017164181
■00520250211152840
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798346858324
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31562656
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aO'Connor,  James  Patrick.▼0(orcid)0000-0002-8586-9842
■24510▼aInvestigating  the  Underlying  Factors  of  Excited-State  Dynamics  in  Model  Organic  Chromophore  Systems  Using  Ultrafast  Spectroscopy
■260    ▼a[Sl]▼bNorthwestern  University▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a326  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  86-06,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Wasielewski,  Michael  R.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Northwestern  University,  2024.
■520    ▼aUnderstanding  the  various  forces  that  drive  electron  dynamics  following  photoexcitation  is  of  high  interest  to  the  fields  of  solar  energy  and  quantum  information.  Here,  these  drivers  are  disentangled  and  then  further  related  to  each  other  using  spectroscopic  experiments  aimed  at  studying  the  underlying  physical  principles  that  exist  within  settings  where  real-world  applications  are  expected  to  take  place.  By  utilizing  two-dimensional  electronic  spectroscopy  (2DES)  to  study  the  excited  state  evolution  of  carefully  designed  organic  chromophore  systems,  the  ultrafast  sub-ps  time  dynamics  can  be  probed  to  inform  on  the  contexts  that  govern  electronic,  vibrational,  and  vibronic  couplings.Fluctuations  in  temperature  and  solvation  media  are  found  to  have  major  controllable  effects  on  the  electronic  pathway  of  a  photoexcited  spiro-fused  terrylene-3,4:11,12-bis(dicarboximide)  (TDI)  dimer  (sTDI2),  where  imposed  structural  rigidity  afforded  study  of  how  external  environment  changes  independently  affect  photophysics.  A  subsequent  study  on  a  simplified  julolidine-BODIPY  (Jul-BD)  donor-acceptor  system  elevated  these  findings  by  elucidating  the  effect  of  intramolecular  twisting  and  compression  on  electron  transfer  characteristics,  outlining  synthetic  design  parameters  to  inhibit  or  favor  certain  vibrational  motions  in  pursuit  of  targeted  responses.  The  asymmetry  of  molecular  interfaces  -  known  to  persist  in  virtually  all  practical  device  settings  -  was  investigated  via  a  perylene-perylenediimide-perylenediimide  (PerPDI2)  slip-stacked  donor-acceptor-acceptor  system.  Results  show  even  minor  changes  in  chromophore solvation  and  chromophore  π-stacking  have  major  effects  on  excited-state  dynamics.  Finally,  the  assumption  that  any  one  principle  can  dictate  photophysics  alone  was  challenged  through  study  of  cofacial  PDI  dimer  systems  with  either  1,7-bis(pyrrolidin-1'-yl)  (5PDI2)  or  bis-1,7-(3',5'-di-t-butylphenoxy)  substituents  (PPDI2)  at  the  bay  positions.  Herein,  a  convolution  of  multiple  underlying  factors  is  demonstrated  to  affect  the  energetic  properties  of  the  systems,  mirroring  real-world  contexts.To  better  parse  out  the  forces  that  drive  photoexcitation  and  subsequent  energetic  evolution,  several  alterations  were  carried  out  to  improve  the  capabilities  of  a  2DES  instrument.  Pump  capabilities  were  enhanced  by  construction  and  incorporation  of  a  water  flow  cell  apparatus  to  generate  supercontinuum  pulses  extending  from  the  near  ultraviolet  to  near  infrared  spectral  ranges.  Integration  of  a  microscope  into  the  2DES  setup  extended  its  experimental  reach  into  the  solid  state,  where  the  ordering  of  crystalline  materials  offers  great  insights.
■590    ▼aSchool  code:  0163.
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aOrganic  chemistry
■653    ▼aQuantum  information
■653    ▼aTwo-dimensional  electronic  spectroscopy
■653    ▼aJulolidine-BODIPY
■653    ▼aCrystalline  materials
■690    ▼a0485
■690    ▼a0494
■690    ▼a0490
■71020▼aNorthwestern  University▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g86-06B.
■790    ▼a0163
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17164181▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

Preview

Export

ChatGPT Discussion

AI Recommended Related Books