MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
■001000017163442
■00520250211152708
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798384023388
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31488516
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aLi,  Chenshuai.
■24510▼aElucidating  Photoinduced  Processes  Related  to  Red  Chlorophyll,  Bulk  Chlorophyll,  and  Reaction  Center  Mutants  of  Photosystem  I  Complexes  by  Two-Dimensional  Electronic  Spectroscopy
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  Pennsylvania▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a343  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  86-02,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Anna,  Jessica  M.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  Pennsylvania,  2024.
■520    ▼aPhotosystem  I  (PSI)  is  a  natural  light-harvesting  complex  that  contains  ~300  chlorophyll  molecules  (Chls)  and  drives  oxygenic  photosynthesis  with  near-unity  quantum  efficiency.  Understanding  the  ultrafast  photoinduced  processes  of  PSI  can  help  researchers  design  artificial  solar  energy  conversion  devices.  However,  it  is  difficult  to  determine  the  mechanism  of  the  excitation  energy  transfer  and  electron  transfer  in  PSI  due  to  severe  spectral  congestion  and  overlapping  timescales  of  ultrafast  temporal  processes.  In  this  thesis,  I  use  three  main  experimental  and  theoretical  methods  to  investigate  the  ultrafast  kinetics  and  the  function  of  different  types  of  Chls  within  PSI  complexes.  1)  I  applied  ultrafast  two-dimensional  electronic  spectroscopy  (2DES)  to  wild-type  and  mutant  PSI  complexes,  where  mutations  were  made  to  Red  Chl,  Bulk  Chl,  and  reaction  center  (RC)  Chls.  2)  I  expanded  the  lifetime-density  analysis  (LDA)  method  to  be  readily  applied  to  two-dimensional  spectra.  The  newly  developed  2D-LDA  method  separates  the  kinetics  associated  with  the  energy-trapping  process  of  the  Bulk  Chl  and  Red  Chl.  3)  I  also  used  numerical  and  structure-based  models  to  benchmark  the  2D-LDA  and  two-dimensional  global  lifetime  analysis  (2D-GLA)  methods.The  EET  network  in  PSI  contains  hundreds  of  Chls  with  different  local  environments.  The  function  of  each  Chl  pool  can  be  investigated  in  wild-type  and  mutant  PSI  complexes  where  the  mutations  are  made  near  specific  Chls.  With  the  help  of  2D-LDA,  2D-GLA,  and  structure-based  models,  I  interpreted  the  2DES  of  wild-type  and  mutant  PSI  complexes  and  constructed  a  Jablonski  diagram  to  describe  the  connection  between  Red  Chls,  Bulk  Chls,  and  RC  Chls  of  PSI.  1)  I  found  that  the  energy-trapping  kinetics  in  Red  Chl  mutants  depend  on  the  location  of  Red  Chl  pools  in  PSI.  This  indicates  that  the  peripheral  Red  Chl  pools  are  the  rate-limiting  step  in  the  trapping  process.  2)  I  also  investigated  two  types  of  antenna  Chl  mutants:  linker  Chl  mutants  and  Bulk  Chl  mutants.  My  results  show  that  the  EET  network  in  PSI  contains  multiple  antenna  channels  and  is  robust  to  minor  mutations.  3)  I  further  applied  2DES  on  the  RC  mutants,  which  shows  that  the  EET  kinetics  of  the  RC  mutants  are  the  same  as  the  wild-type  PSI.  Meanwhile,  the  quantum  yield  of  the  charge-separated  state  decreases  in  the  RC  mutants  and  depends  on  the  mutation,  indicating  that  the  electron  transfer  process  in  the  RC  is  asymmetric.  Overall,  the  information  I  gathered  from  my  2DES  studies  on  PSI  complexes  has  provided  additional  information  that  can  be  used  to  refine  structure-based  models  of  PSI  complexes  and  light-harvesting  complexes  in  general.
■590    ▼aSchool  code:  0175.
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aAnalytical  chemistry
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aBiochemistry
■653    ▼aExcitation  energy  transfer
■653    ▼aPhotosystem  I
■653    ▼aTwo-dimensional  electronic  spectroscopy
■653    ▼aJablonski  diagram
■653    ▼aLifetime  density  analysis
■653    ▼aUltrafast  kinetics
■690    ▼a0485
■690    ▼a0486
■690    ▼a0487
■690    ▼a0494
■71020▼aUniversity  of  Pennsylvania▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g86-02B.
■790    ▼a0175
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17163442▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서