MARC

 008250123s2024        us                              c    eng  d
■001000017164345
■00520250211152951
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798384041788
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31631037
■035    ▼a(MiAaPQ)umichrackham005698
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a621.3
■1001  ▼aChen,  Jiadong.
■24510▼aExploring  Inorganic  Materials  Synthesis  Prediction  With  High  Dimensional  Phase  Diagrams
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  Michigan▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a171  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  86-03,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Sun,  Wenhao.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  Michigan,  2024.
■520    ▼aWhy  are  certain  compounds  synthesizable  while  others  are  not?  This  question  represents  a  fundamental  inquiry  in  the  field  of  solid-state  chemistry.  It  also  serves  as  a  central  focus  within  the  realm  of  computational  materials  prediction,  aligning  closely  with  the  objectives  of  the  Materials  Genome  Initiative.  This  dissertation  primarily  focuses  on  the  prediction  of  material  synthesis  with  a  dual-pronged  approach.  Firstly,  it  extensively  explores  material  stability  by  constructing  high-dimensional  phase  diagrams  driven  by  fundamental  thermodynamics.  This  process  aims  to  generate  phase  diagrams  for  complex  experimental  synthesis  conditions,  and  offers  a  comprehensive  visual  thermodynamic  representation  of  material  stability.  Additionally,  this  dissertation  delves  into  targeted  material  synthesis,  utilizing  high  dimensional  phase  diagram  to  enhance  target  material  stability  or  design  efficient  synthesis  recipes.  These  approaches  accelerate  the  realization  of  theoretically  predicted  materials  and  guides  the  process  of  high-throughput  robotic  experimental  synthesis,  ultimately  advancing  our  understanding  and  capabilities  in  materials  synthesis.  Phase  diagrams  are  crucial  tools  for  materials  scientists,  indicating  the  equilibrium  phases  under  specific  thermodynamic  conditions.  While  most  phase  diagrams  are  two-dimensional,  with  axes  typically  representing  temperature-pressure  or  temperature-composition,  the  complexity  of  modern  materials  demands  consideration  of  additional  thermodynamic  factors,  such  as  elastic,  surface,  electromagnetic,  or  electrochemical  work.  This  expansion  necessitates  phase  diagrams  in  higher  dimensions  (≥3).  In  our  pursuit  of  constructing  high-dimensional  phase  diagrams  with  any  thermodynamic  variable  on  its  axes,  we  explore  the  duality  between  extensive  and  intensive  conjugate  variables  in  equilibrium  and  non-equilibrium  thermodynamics.  This  duality  takes  various  forms,  including  distinctions  between  closed  and  open  boundary  conditions,  relationships  between  Internal  Energy  and  its  Legendre  transformations,  and  the  point-line  duality  in  convex  hulls  versus  half-space  intersections.  Specifically,  we  derive  the  duality  relationships  for  chemical  work  involving  extensive  composition  variables  (N)  and  intensive  chemical  potentials  (μ).  Designing  thermodynamic  conditions  to  enhance  or  diminish  the  stability  of  a  target  material  is  a  crucial  task  in  materials  engineering.  For  instance,  during  materials  synthesis,  the  objective  is  often  to  increase  the  stability  of  a  target  phase  relative  to  its  precursors  or  competing  byproduct  phases.  To  facilitate  this,  we  introduced  a  generalized  Clausius-Clapeyron  relation,  guiding  the  identification  of  optimal  directions  on  a  high-dimensional  phase  diagram  for  stabilizing  or  destabilizing  a  target  phase.  Using  this  approach,  we  analyze  the  acid  stability  of  manganese  oxide  catalysts  through  a  4-dimensional  Pourbaix  diagram  with  axes  representing  pH,  redox  potential,  nanoparticle  size,  and  aqueous  potassium  ion  concentration.  Additional  discussions  on  Pourbaix  diagrams  with  varying  natural  variables  and  in  different  solvents  like  aqueous  solutions,  supercritical  ammonia  and  ethanol  contribute  to  the  broadening  of  Pourbaix  diagram  applications.  Efficient  synthesis  is  essential  for  realizing  predicted  materials  and  producing  complex  ones.  However,  solid-state  synthesis  of  multicomponent  oxides  often  encounters  challenges  from  undesired  by-product  phases,  which  can  stall  reactions  kinetics.  Here,  we  present  a  thermodynamic  strategy  to  navigate  high-dimensional  phase  diagrams,  seeking  precursors  that  avoid  low-energy  competing  by-products  and  maximize  reaction  energy  for  rapid  kinetics.  Validating  this  strategy  using  a  robotic  inorganic  materials  synthesis  laboratory,  we  find  our  predicted  precursors  often  yield  purer  target  materials  than  traditional  ones.  Robotic  labs  offer  a  data-driven  platform  for  experimental  synthesis  science,  guiding  both  human  and  robotic  chemists.
■590    ▼aSchool  code:  0127.
■650  4▼aComputer  engineering
■650  4▼aPhysics
■650  4▼aMaterials  science
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aThermodynamics
■653    ▼aComputational  materials
■653    ▼aPhase  diagrams
■653    ▼aSynthesis  prediction
■653    ▼aAutomated  laboratory
■653    ▼aPourbaix  diagrams
■690    ▼a0794
■690    ▼a0464
■690    ▼a0605
■690    ▼a0348
■690    ▼a0494
■71020▼aUniversity  of  Michigan▼bMaterials  Science  and  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g86-03B.
■790    ▼a0127
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17164345▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서