MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
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■020    ▼a9798290653853
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32151365
■035    ▼a(MiAaPQ)Caltech17325
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a539.721
■1001  ▼aLadygin,  Vladimir  Vladimirovich.
■24510▼aPhonon-Phonon  Interactions  in  Highly  Anharmonic  Systems
■260    ▼a[Sl]▼bCalifornia  Institute  of  Technology▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a151  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-01,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Fultz,  Brent.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--California  Institute  of  Technology,  2025.
■520    ▼aThe  phonon,  a  quantum  of  atomic  vibrations,  is  a  core  ingredient  in  the  description  of  materials  behavior  at  both  high  and  low  temperatures.  A  harmonic  theory  of  lattice  dynamics  treats  phonons  as  independent,  noninteracting  normal  modes  with  long  lifetimes.  The  proper  description  of  phenomena  in  solids  requires  the  phonons  to  interact  depending  on  temperature,  or  in  other  words,  to  act  anharmonically.  The  phonon  interaction  in  highly  anharmonic  crystals  can  result  in  intermodulation  and  an  additional  coherent  scattering  intensity  at  frequencies  of  the  sums  and  differ-ences  of  classical  normal  modes.  At  low  temperatures,  anharmonic  interaction  is  triggered  by  nuclear  quantum  effects  of  zero-point  motion,  which  can  be  observed  as  intermodulation  and  negative  thermal  expansion  (NTE).  In  the  thesis,  I  expand  the  general  understanding  of  intermodulation  phenomena  using  computational  and  experimental  methods  by  adding  missing  parts  expected  in  the  theoretical  intermod-ulation  picture,  such  as  phonon  second  harmonic  generation  and  nuclear  quantum  intermodulation.The  latent  heat,  L.,  is  central  to  melting,  but  its  atomic  origin  remains  elusive.  It  is  proportional  to  the  entropy  of  fusion,  ΔSfus=L/Tm(Tim  is  the  melting  temperature),  which  depends  on  changes  of  atom  configurations,  atom  vibrations,  and  thermal  electron  excitations.  Here,  I  use  machine-learned  molecular  dynamics  to  comple  ment  experimental  results  in  the  aim  of  separating  ΔSfusinto  these  components  for  Ge,  Si,  Bi,  Sn,  Pb,  and  Li.  When  the  vibrational  entropy  of  melting.  AS,  is  zero,  ΔSfus1.2  ka  per  atom.  This  result  provides  a  baseline  for  AScontig  and  nearly  coincides  with  "Richard's  Rule"  of  melting.  The  AS  deviates  from  this  value  for  most  elements,  however,  we  show  that  this  deviation  originates  with  extra  ΔSconfigand  extra  ΔSconfigThese  two  components  are  correlated  for  positive  and  negative  deviations  from  Richard's  rule  the  extra  ASong  is  consistently  -80%  of  ASThe  phenomenon  of  second  harmonic  generation  (SHG)  was  found  for  phonons  in  anharmonic  NaBr  by  inelastic  neutron  scattering.  The  temperature  dependence  of  this  phonon  SHG  was  measured  from  300K  το  650  Κ.  Αι  300K  the  second  harmonic  (SH)  is  seen  as  a  high-energy  branch  around  33  meV,  nearly  independent  of  Q.  The  temperature  effective  potential  (TDEP)  method  and  classical  molecular  dynamics  (MD)  simulation  with  machine  learning  interatomic  potential  were  able  to  reproduce  the  SH,  and  showed  that  SHG  occurs  with  the  flat  transverse  optical  (TO)  phonon  branch.  A  classical  model  of  a  nonlinear  medium  explains  the  intensity  and  lifetime  of  the  SH,  compared  to  those  of  the  TO  modes.  Also  successful  was  a  quantum  model  based  on  the  Heisenberg-Langevin  equation  for  interacting  phonans  coupled  to  a  thermal  bath,  which  also  predicts  a  spectral  distribution  of  the  SH.  The  measured  temperature  dependence  of  the  intensity  of  the  second  harmonic  showed  that  it  follows  the  Planck  distribution  of  a  one-phonon  quasiparticle,  and  not  two  TO  phonons.The  anharmonic  behavior  of  phonons  and  thermal  expansion  of  hexagonal  zinc  were  studied  from  15  to  690  K  by  inelastic  neutron  scattering  (INS)  and  ab  initio  simulations.  Phonon  spectra  were  measured  for  Q-points  over  the  full  Brillouin  zone,  giving  the  phonon  density  of  states  (DOS),  and  dispersions  along  high-symmetry  directions.  The  dispersions  were  crisp  at  15K,  but  diffuse  intensity  was  observed  at  energies  above  them.  The  dispersions  broadened  with  temperature,  T.  and  the  diffuse  intensity  grew  relatively  stronger.  This  diffuse  intensity  appeared  in  all  INS  measurements  and  simulations,  except  for  classical  molecular  dynamics  at  15  K.  The  TDEP  method  was  used  to  calculate  the  free  energy  and  thermal  expansion  with  the  nuclear  quantum  effect  from  zero-point  vibrational  dynamics.  For  T    100  K  the  nuclear  quantum  effect  was  essential  for  obtaining  the  negative  thermal  expansion,  and  path  integral  molecular  dynamics  (PIMD)  was  particularly  effective  for  obtaining  the  negative  thermal  expansion  in  the  basal  plane.  A  Heisenberg-Langevin  model  for  interacting  phonons  coupled  to  a  thermal  bath  was  able  to  reproduce  the  shape  and  intensity  of  the  diffuse  spectral  features.Atomic  vibrational  dynamics  in  cuprite,  Cu₂O,  was  studied  by  inelastic  neutron  scattering  and  molecular  dynamics  (MD)  simulations  from  10  K  to  900  K.  At  300  K,  a  diffuse  inelastic  intensity  (DII)  appeared  in  the  phonon  dispersions,  and  dominated  the  spectral  intensity  at  higher  temperatures.  Classical  MD  simulations  with  a  machine  learning  interatomic  potential  reproduced  general  features  of  the  DII.  Better  agreement  with  experiment  was  obtained  with  the  addition  of  a  stiffer  potential  at  close  approaches  of  the  Cu  and  O-atoms.  The  DII  originates  from  random  phase  shifts  of  vibrating  O-atoms  that  have  brief  (-10fs)  anharmonic  interactions  with  neighboring  Cu-atoms.  The  spectrum  of  DII  gives  information  about  the  interaction  time  of  anharmonic  interactions  between  atoms,  and  its  intensity  gives  a  strength  of  coupling  between  vibrating  atoms  and  a  thermal  bath.
■590    ▼aSchool  code:  0037.
■650  4▼aNeutrons
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■690    ▼a0791
■71020▼aCalifornia  Institute  of  Technology▼bEngineering  and  Applied  Science.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-01B.
■790    ▼a0037
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17358800▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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