MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
■001000017359676
■00520260202105157
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798297607712
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32243378
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a542
■1001  ▼aVo,  Ethan  Anh.
■24510▼aCorrelated  Electronic  Structure  Theory  for  Interfacial  Chemistry  and  Excited  States  of  Extended  Systems
■260    ▼a[Sl]▼bColumbia  University▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a86  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-04,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Berkelbach,  Timothy  C.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Columbia  University,  2025.
■520    ▼aI  begin  by  discussing  the  fundamentals  of  wave  function  theory,  focusing  on  Hartree-Fock  as  the  foundation  of  most  quantum  chemistry  methods.  I  then  provide  details  on  basis  sets  and  the  formalism  of  second  quantization,  followed  by  an  overview  of  configuration  interaction.  Building  on  this,  I  present  the  formalism  of  coupled-cluster  theory  and  equation-of-motion  coupled-cluster  theory,  and  finally,  I  describe  how  these  methods  can  be  extended  to  treat  periodic  systems.In  Chapter  2,  I  explore  valence  excitations  of  semiconductors  and  insulators  with  correlated  wave  function  theory.  I  calculate  the  band  gaps  of  12  inorganic  semiconductors  and  insulators  composed  of  first-  through  third-row  elements  using  periodic  equation-of-motion  coupled-cluster  theory  with  single  and  double  excitations  (EOM-CCSD)  and  atom-centered  triple-zeta  basis  sets  with  up  to  64  k-points.  I  analyze  convergence  with  respect  to  orbital  and  k-point  sampling,  applying  composite  corrections  and  extrapolations  to  obtain  final  values.  At  the  end  of  this  chapter,  I  discover  the  performance  of  EOM-CCSD  relative  to  workhorse  methods  in  the  community  and  how  it  fares  against  approximate  excited  state  wave  function  methods.Chapter  3,  I  report  core  binding  energies  for  K-edge  and  L-edge  transitions  in  simple  semiconducting  and  insulating  solids  using  periodic  EOM-CCSD.  My  all-electron  calculations  employ  triple-zeta  basis  sets  with  core  correlation  and  Brillouin  zone  sampling  of  up  to  4  x  4  x  4  k-points.  Final  values  are  obtained  through  composite  corrections  and  extrapolation  to  the  thermodynamic  limit,  yielding  errors  comparable  to  the  accuracy  of  CCSD  for  molecular  systems.  The  low-scaling  approximation  to  EOM-CCSD  achieves  slightly  reduced  accuracy,  but  at  significantly  lower  computational  cost.In  the  final  chapter,  I  apply  density  functional  theory  and  coupled  cluster  theory  to  investigate  electrolyte  decomposition  on  lithium  metal  surfaces,  a  key  phenomenon  in  energy  materials  science.  To  enable  the  use  of  mature  molecular  quantum  chemistry  methods,  I  segment  the  adsorbed  molecule-lithium  system  into  molecular  clusters.  I  find  that  even  small,  computationally  tractable  clusters,  when  combined  with  composite  corrections  from  basis  set  and  method  refinements,  can  serve  as  an  effective  tool  for  identifying  high-performing  functionals  and  for  parameterizing  machine-learned  force  fields.
■590    ▼aSchool  code:  0054.
■650  4▼aComputational  chemistry
■650  4▼aQuantum  physics
■650  4▼aMaterials  science
■650  4▼aAnalytical  chemistry
■653    ▼aCatalysis
■653    ▼aElectronic  structure
■653    ▼aExtended  systems
■653    ▼aSemiconductors
■653    ▼aLithium  
■690    ▼a0219
■690    ▼a0794
■690    ▼a0599
■690    ▼a0486
■71020▼aColumbia  University▼bChemical  Physics.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-04B.
■790    ▼a0054
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17359676▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서