MARC

 008260126s2022        us                              c    eng  d
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■035    ▼a(MiAaPQ)GeorgiaTech66520
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■0820  ▼a005.3
■1001  ▼aXu,  Qimen.
■24510▼aReal-Space  Density  Functional  Theory  at  Large  Length  and  Time  Scales
■260    ▼a[Sl]▼bGeorgia  Institute  of  Technology▼c2022
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2022
■300    ▼a123  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-05,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Suryanarayana,  Phanish.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Georgia  Institute  of  Technology,  2022.
■520    ▼aOver  the  course  of  the  past  few  decades,  quantum  mechanical  calculations  based  on  Kohn-Sham  density  functional  theory  (DFT)  have  become  a  cornerstone  of  materials  research  by  virtue  of  the  predictive  power  and  fundamental  insights  they  provide.  However,  while  less  expensive  than  wavefunction  based  methods,  the  solution  of  the  Kohn-Sham  equations  remains  a  formidable  task.  In  particular,  the  computational  cost  scales  cubically  with  the  number  of  atoms,  severely  limiting  the  range  of  physical  systems  accessible  to  such  first  principles  investigation.  The  planewave  pseudopotential  method  has  been  among  the  most  widely  used  techniques  for  solving  the  Kohn-Sham  problem.  The  underlying  Fourier  basis  is  complete,  orthonormal,  diagonalizes  the  Laplacian,  and  provides  spectral  convergence  for  smooth  problems.  However,  the  Fourier  basis  restricts  the  method  to  periodic  boundary  conditions,  whereby  finite  systems  as  well  as  semi-infinite  systems  require  the  introduction  of  artificial  periodicity  with  large  vacuum  regions.  Moreover,  the  global  nature  of  the  Fourier  basis  hampers  scalability  on  parallel  computing  platforms,  limiting  the  system  sizes  and  time  scales  relevant  to  phenomena  of  interest.We  develop  SPARC:  Simulation  Package  for  Ab-initio  Real-space  Calculations.  SPARC  can  perform  Kohn-Sham  density  functional  theory  calculations  for  isolated  systems  such  as  molecules  as  well  as  extended  systems  such  as  crystals  and  surfaces,  in  both  static  and  dynamic  settings.  It  is  straightforward  to  install/use  and  highly  competitive  with  stateof-the-art  planewave  codes,  demonstrating  comparable  performance  on  a  small  number  of  processors  and  increasing  advantages  as  the  number  of  processors  grows.  Notably,  SPARC  brings  solution  times  down  to  a  few  seconds  for  systems  with  O(100−500)  atoms  on  largescale  parallel  computers,  outperforming  planewave  counterparts  by  an  order  of  magnitude  and  more.We  have  developed  a  discrete  discontinuous  basis  projection  (DDBP)  method  to  accelerate  real-space  electronic  structure  methods  several  fold,  without  loss  of  accuracy,  by  systematically  reducing  the  dimension  of  the  discrete  eigenproblem  that  must  be  solved,  via  projection  in  a  highly  efficient  discontinuous  basis.  In  calculations  of  quasi-1D,  quasi-2D,  and  bulk  metallic  systems,  we  find  that  accurate  energies  and  forces  are  obtained  with  8-25  projection  basis  functions  per  atom,  reducing  the  dimension  of  full-matrix  eigenproblems  by  1-3  orders  of  magnitude.  Next,  we  designed  an  efficient  parallelization  strategy  for  the  DDBP  method  and  implemented  the  method  within  the  SPARC  code  in  parallel.  Our  results  on  a  range  of  different  systems  with  different  numbers  of  atoms  show  that  the  DDBP  method  can  consistently  outperform  the  SPARC  code  for  systems  with  O(100)  atoms  or  more.We  next  present  the  SQ3  method,  a  density  matrix  based  method  for  Kohn-Sham  calculations  at  high  temperature  that  eliminates  the  need  for  diagonalization,  thus  reducing  the  cost  of  such  calculations  significantly  relative  to  conventional  diagonalization  based  approaches.  Upon  implementation  of  the  method  in  the  SPARC  code,  we  found  systematic  convergence  to  exact  diagonalization  results  and  significant  speedups  relative  to  conventional  diagonalization  based  methods  of  up  to  ∼  2x,  with  increasing  advantages  as  the  temperature  and/or  number  of  processors  is  increased.For  low  temperature  Kohn-Sham  calculations,  we  implement  the  complementary  subspace  (CS)  method  in  the  SPARC  code,  which  reduces  the  number  of  eigenvalues/eigenvectors  of  the  subspace  Hamiltonian  that  needs  to  be  evaluated  at  low  temperature,  thus  reducing  the  cost  of  such  calculations  significantly  relative  to  conventional  diagonalization  based  approaches.  We  derive  real-space  formulation  for  the  electron  density,  electronic  free  energy,  and  Hellmann-Feynman  forces  in  terms  of  an  orthonormal  auxiliary  orbital  basis  and  the  partially  occupied  Kohn-Sham  orbitals,  without  any  explicit  dependence  on  the  density  matrix.  Upon  implementation  of  the  method  in  the  SPARC  code,  we  showed  that  the  CS  method  can  reduce  the  cost  of  the  subspace  diagonalization  significantly.
■590    ▼aSchool  code:  0078.
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■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17360493▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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