MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
■001000017360035
■00520260202105254
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798265483096
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32277748
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aLatawiec,  Elisabeth  Irene.
■24510▼aSpectroscopic  Study  of  Photogenerated  Radical  Pairs  in  Chromophore-Linked  DNA  Hairpins
■260    ▼a[Sl]▼bNorthwestern  University▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a143  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-06,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Wasielewski,  Michael.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Northwestern  University,  2025.
■520    ▼aQuantum  information  science  (QIS)  has  gained  notable  traction  in  recent  years,  earning  significant  federal  investment  in  technology  development,  workforce  training,  and  research  centers.  With  the  potential  to  deliver  revolutionary  improvements  to  computing,  sensing,  and  communication,  QIS  has  seen  major  breakthroughs  over  the  past  decade.  Among  the  emerging  platforms  for  QIS  technologies,  molecular  systems  have  earned  attention,  due  to  the  atomic-level  control  of  quantum  properties  afforded  by  molecular  design  and  chemical  synthesis.  Additionally,  a  wide  array  of  spectroscopic  techniques  enables  facile  investigation  of  these  properties  and  offers  powerful  tools  to  explore  fundamental  questions  in  QIS.  This  thesis  leverages  advanced  spectroscopic  methods  to  study  the  quantum  properties  of  a  highly  tunable  molecular  scaffold:  chromophore-linked  DNA  hairpins.  These  systems  offer  exciting  potential  for  QIS  applications  and  represent  a  growing  area  of  exploration  in  the  field.Chapter  1  provides  key  background  for  the  field  of  QIS  and  relevant  concepts.  In  Chapter  2,  we  explore  how  chirality-induced  spin  selectivity  (CISS)  influences  the  dynamics  of  photogenerated  spin-correlated  radical  pairs  (SCRPs)  within  chromophore-linked  DNA  hairpins.  Using  napthalenediimide  (NDI)  as  a  hairpin  linker  and  hole  donor  and  stilbene  diether  (Sd)  as  a  hole  trap,  we  find  that  CISS  perturbs  the  initial  state  of  the  SCRP  using  time-resolved  electron  paramagnetic  resonance  (TREPR)  techniques.  We  investigate  the  effect  that  DNA  length  and  magnetic  field  strength  impart  on  the  observed  CISS  magnitude.  In  Chapter  3,  we  investigate  the  same  phenomenon  while  implementing  a  new  terminal  hole  trap,  deuterated  perylene  (Per-d11)  which  has  favorable  magnetic  parameters  that  promote  high  spectral  resolution  in  TREPR.  We  again  find  significant  CISS  contributions  to  the  initial  SCRP  state  with  similar  quantitative  trends.  In  Chapter  4,  we  explore  hairpins  linked  with  perylene  diimide  (PDI)  to  enable  visible  light  excitation.  We  find  that  Sd  significantly  extends  SCRP  lifetimes,  while  PDI  aggregation  suppresses  charge  transfer  via  excimer  formation.  TREPR  reveals  SCRP  signatures  despite  aggregation,  and  in  Sd-containing  hairpins,  long-lived  SCRPs  favor  radical  pair  intersystem  crossing  (RP-ISC)  over  other  triplet  formation  pathways.
■590    ▼aSchool  code:  0163.
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aNanotechnology
■650  4▼aOptics
■653    ▼aQuantum  information  science
■653    ▼aChirality-induced  spin  selectivity
■653    ▼aNapthalenediimide
■653    ▼aSpin-correlated  radical  pairs
■653    ▼aPerylene  diimide
■690    ▼a0485
■690    ▼a0494
■690    ▼a0752
■690    ▼a0652
■71020▼aNorthwestern  University▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-06B.
■790    ▼a0163
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17360035▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

Preview

Export

ChatGPT Discussion

AI Recommended Related Books