MARC

 008260203s2023        us                              c    eng  d
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■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a600
■1001  ▼aYang,  Yuhan.
■24510▼aCharacterization  of  Water-Soluble  Metals  in  Urban  Aerosols  and  Comparative  Analysis  of  PM2.5  Oxidative  Potential  in  a  Subarctic  City
■260    ▼a[Sl]▼bGeorgia  Institute  of  Technology▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2023
■300    ▼a255  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-05,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Weber,  Rodney  J.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Georgia  Institute  of  Technology,  2023.
■520    ▼aEpidemiological  studies  have  established  a  link  between  fine  particulate  matter  (PM2.5)  mass  and  adverse  health-related  issues.  Particle  oxidative  potential  (OP),  referring  to  the  redox  ability  of  PM,  is  a  possible  unifying  concept  that  connects  a  host  of  adverse  health  effects,  but  has  not  been  well  studied  in  subarctic  regions.  Furthermore,  there  is  a  notable  absence  of  comparative  investigations  regarding  OP  across  cities  with  distinct  sources,  as  well  as  between  indoor  and  outdoor  environments.  In  this  dissertation,  we  investigated  the  OP  of  PM2.5  in  wintertime  Fairbanks,  Alaska,  which  is  a  subarctic  city  with  episodic  severe  PM2.5  concentrations  during  winter  associated  with  large  residential  heating  emissions,  and  compared  it  to  Atlanta  and  Los  Angeles.  Approximately  40  23.5-hr  filter  samples  were  collected  during  the  2022  winter  heating  season  and  analyzed  for  OP  via  the  dithiothreitol-depletion  (OPDTT)  and  hydroxyl-generation  (OPOH)  assays.  Multivariate  linear  regression  analysis,  correlations  with  source  tracers,  and  contrast  between  cold  and  warmer  events  indicated  that  OPDTT  was  sensitive  to  copper,  elemental  carbon  and  organic  aerosol  from  residential  wood  burning,  and  OPOH  to  iron  and  organic  aerosol  from  vehicles.  Fairbanks  exhibited  higher  PM2.5  mass  concentrations  than  Atlanta  and  Los  Angeles,  while  OPDTT  levels  were  similar  between  Fairbanks  and  Atlanta.  Los  Angeles  had  the  highest  OPDTT  and  OPOH  levels.  Differences  were  due  to  contrasting  emissions  from  biomass  burning  and  vehicles.  Indoor  PM2.5  at  the  residential  site  was  also  investigated  with  OPDTT  and  compared  to  outdoor  levels.  Indoor  perturbation  experiments  showed  intrinsic  OPDTT  (OPDTT  per  PM2.5  mass,  a  measure  of  toxicity)  was  highly  dependent  on  the  type  of  activity;  pellet  stove  emissions  had  high  toxicity  while  cooking  emissions  were  substantially  lower.  These  findings  demonstrate  the  importance  of  sources  and  specific  aerosol  components,  such  as  transition  metals  and  organic  species,  providing  valuable  insights  beyond  PM2.5  mass  concentration  in  assessing  air  quality.While  OP  of  organic  species  has  been  investigated  in  a  number  of  studies,  the  linkage  between  transition  metals  and  aerosol  adverse  health  effect  is  not  very  well  understood.  One  possibility  is  that  transition  metals,  especially  water-soluble  redox-active  transition  metals,  such  as  iron  and  copper  ions  in  PM,  can  catalyze  the  production  of  reactive  oxygen  species  (ROS)  in  vivo,  leading  to  oxidative  stress  and  therefore  are  important  contributors  to  aerosol  OP  and  have  a  stronger  association  with  adverse  health  outcomes  than  PM2.5  mass.  In  addition,  soluble  metals  and  metal  nanoparticles  are  readily  transported  to  the  brain  from  the  olfactory  mucosa  and  have  been  associated  with  reduced  cognitive  function  and  dementia.  However,  water-soluble  metals  are  operationally  defined  (as  those  species  in  the  aqueous  filter  extract  that  can  penetrate  through  a  0.45  쨉m  syringe  filter)  and  water-soluble  species  have  not  been  well  characterized.  In  this  dissertation,  we  developed  robust  liquid  spectrophotometric  methods  for  measuring  total  and  soluble  Fe  and  Cu  with  a  relatively  inexpensive  analytical  system.  These  methods  were  applied  to  24-  hour  filter  samples  collected  throughout  the  year  2017  in  urban  Atlanta.  The  water-soluble  components  were  further  characterized  by  ultrafiltration,  which  showed  that  roughly  85%  of  both  the  Fe  and  Cu  in  the  water-soluble  fraction  was  composed  of  dissolved  species  or  colloidal  particles  smaller  than  nominally  4  nm.  The  solubility  and  ultrafiltration  components  of  Fe  are  possibly  associated  with  both  acid-promoted  dissolution  process  and  complexation  by  organic  ligands,  such  as  oxalate;  oxalate-Fe  ligand  was  mainly  found  in  the  smallest  ultrafiltrate  size  (  nominally  2  nm),  whereas  pH  cycling  could  lead  to  the  formation  of  colloidal  particles  with  sizes  between  nominally  2-4  nm.  Size  distributions  of  metals  of  PM  samples  collected  at  a  roadside  site  in  urban  Atlanta  showed  a  shift  in  watersoluble  metals  to  smaller  particle  size  relative  to  the  size  of  total  metal,  moving  to  more  acidic  aerosol.  The  shift  was  inversely  related  to  the  solubility  of  the  metal  such  that  less  soluble  metals  like  iron  were  at  smaller  particle  sizes  than  more  soluble  metals  like  copper,  consistent  with  the  large  role  of  particle  pH  on  the  dissolution  of  highly  insoluble  emitted  species.  This  thesis  provides  new  insights  into  the  specific  components  of  PM2.5  that  may  be  most  detrimental  to  human  health.
■590    ▼aSchool  code:  0078.
■650  4▼aMetals
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■690    ▼a0486
■690    ▼a0725
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■690    ▼a0490
■690    ▼a0383
■71020▼aGeorgia  Institute  of  Technology.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-05B.
■790    ▼a0078
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17365994▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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