MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
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■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32238583
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a620.11
■1001  ▼aKaplan,  Alan  Benjamin.▼0(orcid)0000-0002-0778-8043
■24510▼aStructural  Dynamics  and  Ion  Migration  in  2D/3D  Lead-Halide  Perovskite  Interfaces
■260    ▼a[Sl]▼bPrinceton  University▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a167  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-04,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Loo,  Yueh-Lin.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Princeton  University,  2025.
■520    ▼aLead-halide  perovskite  solar  cells  (PSCs)  have  emerged  as  a  promising  technology  for  low-cost  renewable  energy  generation.  Recently,  most  high-performance  PSCs  employ  3D  perovskite  absorbers  with  thin  2D  perovskite  interfacial  layers  to  passivate  surface  defects.  However,  these  2D/3D  heterostructures  can  structurally  evolve  under  heat  or  illumination,  compromising  PSC  stability.  Specifically,  the  2D  perovskite,  comprising  alternating  planes  of  corner-sharing  lead-halide  octahedra  and  organic  spacer  cations,  often  transforms  from  a  distribution  of  low-n  phases  (n  denotes  number  of  octahedral  layers  between  adjacent  spacer  cation  layers)  to  higher-n  phases,  with  eventual  "dissolution"  so  only  the  underlying  3D  perovskite  is  detectable.  Design  rules  for  stable  heterostructures  and  thorough  understanding  of  the  driving  forces  behind  such  transformations  are  lacking.In  this  thesis,  we  used  in-situ  X-ray  diffraction  and  photoluminescence  measurements  to  monitor  structural  transformations  of  2D/3D  perovskites  comprising  alkylammonium  spacer  cations.  We  demonstrate  that  use  of  larger  spacer  cations  leads  to  slower  structural  transformations.  Furthermore,  temperature-dependent  photoluminescence  measurements  show  that  2D  perovskites  comprising  monoammonium  spacer  cations  exhibit  lower  activation  energies  for  structural  transformation  than  their  diammonium-based  counterparts.  Using  density  functional  theory  and  Monte  Carlo  transport  simulations,  we  find  that  these  transformations  are  primarily  driven  by  cation  concentration  gradients  across  the  2D/3D  perovskite  interface,  with  the  formation  energies  of  n-phase  perovskites  determining  the  distribution  of  n-phases  during  cation  diffusion.  This  insight  underscores  the  importance  of  kinetic  stabilization  methods,  such  as  use  of  diammonium  spacer  cations,  to  retard  diffusion  and  stabilize  2D/3D  perovskite  structures.Finally,  we  studied  the  ability  of  2D  perovskites  to  inhibit  iodine  transport,  as  iodine  is  known  to  diffuse  out  of  perovskite  layers  and  participate  in  detrimental  reactions  with  adjacent  solar  cell  materials.  Here,  temperature-dependent  ionic  conductivity  measurements  of  2D  perovskites  and  molecular  dynamics  simulations  show  that  longer,  more  rigid,  and  bulkier  spacer  cations  increase  the  energetic  barrier  for  iodide  migration.  We  measured  the  extent  of  iodine  leaching  from  2D/3D  perovskites  using  X-ray  photoelectron  spectroscopy  and  found  that  while  longer  spacer  cations  more  effectively  suppress  iodine  transport,  they  do  not  fully  eliminate  it.  These  insights  provide  design  rules  for  developing  2D/3D  perovskite  heterostructures  with  large  barriers  for  iodine  migration  to  enable  efficient  and  stable  PSCs.
■590    ▼aSchool  code:  0181.
■650  4▼aMaterials  science
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aAlternative  energy
■650  4▼aAnalytical  chemistry
■653    ▼a2D  perovskites
■653    ▼aPerovskite
■653    ▼aPhotovoltaics
■653    ▼aLead-halide  perovskite  solar  cells
■653    ▼aX-ray  diffraction  
■690    ▼a0794
■690    ▼a0486
■690    ▼a0363
■690    ▼a0494
■71020▼aPrinceton  University▼bElectrical  and  Computer  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-04B.
■790    ▼a0181
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17359471▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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