MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
■001000017359486
■00520260202105126
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798293807352
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32238832
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a530
■1001  ▼aVitalone,  Rocco  Alexander.
■24510▼aCryogenic  Ultrafast  Nanoscopy  of  Complex  Materials
■260    ▼a[Sl]▼bColumbia  University▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a162  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-03,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Basov,  Dmitri  N.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Columbia  University,  2025.
■520    ▼aIn  this  dissertation,  we  address  the  longstanding  challenge  of  directly  probing  electronic  and  structural  dynamics  in  complex  quantum  materials  at  length  scales  far  below  the  diffraction  limit.  To  do  so,  we  have  developed  a  versatile  tabletop  beamline  capable  of  generating  and  detecting  light  from  the  visible  through  the  mid-infrared  (MIR)  and  into  the  terahertz  (THz)  range  which  we  then  couple  into  our  home  built  cryogenic  scattering-type  scanning  near-field  optical  microscope  (Cryo-SNOM).  Our  custom  beamline  employs  a  high-power,  ultrafast  Yb-doped  laser  and  nonlinear  optical  phenomena  -  most  notably  tilted-pulse-front  pumping  of  LiNbO3  for  broadband  THz  generation  and  electro-optic  sampling  in  ZnTe  for  sensitive  time  domain  detection.  This  beamline  delivers  more  than  10  mW  of  THz  radiation  spanning  0.1-3  THz  with  80  dB  dynamic  range  and  a  temporal  resolution  of  20  fs.  This  THz  light  is  coupled  into  the  near  field  via  an  atomic  force  microscope  tip,  thus  providing  ~100  nm  spatial  resolution.Using  a  room  temperature  microscope  coupled  to  our  ultrafast  source,  we  first  investigate  nanoscale  femtosecond  dynamics  of  the  Mott  insulator  Ca2RuO4  in  the  MIR.  Temperature-cycling  experiments  reveal  surface-confined  stripe  domains  of  coexisting  insulating  and  metallic  phases,  whose  depth  and  volume  fraction  evolve  predictably  across  the  insulator-metal  transition.  Ultrafast  pump-probe  SNOM  then  shows  that  above-gap  photoexcitation  injects  free  carriers  that  rapidly  become  trapped,  likely  as  polarons,  producing  a  transient  mid-gap  absorption  and  phonon  renormalization  on  a  sub-picosecond  timescale.Next,  we  turn  to  van  der  Waals  (vdW)  heterostructures.  We  employ  our  custom  built  Cryo-SNOM  coupled  to  our  newly  developed  THz  beamline  to  investigate  propagating  plasmon  polaritons  -  a  coupled  light-matter  mode  encoded  with  the  electronic  properties  of  the  host  medium.  First,  we  visualize  charge-transfer  plasmons  propagating  in  bespoke  graphene/α-RuCl3  lateral  cavities.  These  measurements  represent  a  new  paradigm  for  quantitative  characterization  of  long-wavelength  polaritons  in  any  vdW  heterostructure  while  also  providing  insight  into  the  nature  of  plasmons  in  graphene/α-RuCl3  heterostructures.  Second,  using  space-time  mapping  metrology  we  study  propagating  plasmon  polaritons  in  graphene/hBN/Bi2Sr2CaCu2O8₊δ  cavities.  In  these  preliminary  measurements,  we  demonstrate  long  lived,  gate  tunable  plasmons  in  graphene  separated  by  a  ~20  nm  hBN  spacer  from  optimally  doped  Bi2Sr2CaCu2O8₊δ.  This  proximity  can  lead  to  coupling  between  the  graphene  plasmons  and  the  hyperbolic  polaritonic  modes  in  the  high-temperature  superconductor.  Then,  using  magnetic-force  microscopy,  we  measure  the  local  Meissner  effect  in  the  Bi2Sr2CaCu2O8₊δ  embedded  in  these  vdW  cavity  heterostructures.  From  these  measurements,  we  extract  the  local  the  superfluid  density  in  the  Bi2Sr2CaCu2O8₊δ  flake  and  any  potential  modification  related  to  plasmonic  coupling  with  the  proximal  graphene  layer. Finally,  we  demonstrate  space-time  duality  in  plasmon  polariton  propagation  in  graphene.  By  tailoring  ultrafast  complex-frequency  excitations,  we  sustain  polaritonic  fields  over  unprecedented  distances,  revealing  new  pathways  for  spatio-temporal  control  of  light-matter  interactions  at  the  nanoscale.Together,  these  studies  establish  Cryo-SNOM  as  a  multi-messenger  probe  that  unifies  ultrafast  spectroscopy,  near-field  imaging,  and  local  scanning  probes,  and  opens  routes  to  manipulating  and  understanding  emergent  phenomena  in  correlated  and  low-dimensional  materials.
■590    ▼aSchool  code:  0054.
■650  4▼aCondensed  matter  physics
■650  4▼aMaterials  science
■650  4▼aInorganic  chemistry
■650  4▼aOptics
■650  4▼aNanoscience
■653    ▼a2D  materials
■653    ▼aCryogenic-SNOM
■653    ▼aGraphene
■653    ▼aSuperconductor
■653    ▼aTerahertz  
■653    ▼aVan  der  Waals  heterostructures
■690    ▼a0611
■690    ▼a0752
■690    ▼a0488
■690    ▼a0565
■690    ▼a0794
■71020▼aColumbia  University▼bPhysics.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-03B.
■790    ▼a0054
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17359486▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서