MARC

 008260126s2024        us                              c    eng  d
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■035    ▼a(MiAaPQ)124553
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a620.11
■1001  ▼aQu,  Jiaxing.
■24510▼aComputational  Discovery,  Design  and  Optimization  of  High-Performance  Thermoelectric  Materials
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  Illinois  at  Urbana-Champaign▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a226  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-06,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Ertekin,  Elif.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  Illinois  at  Urbana-Champaign,  2024.
■520    ▼aThe  Materials  Genome  Initiative  (MGI)  offers  a  promising  route  to  revolutionize  the  realization  and  discovery  of  a  diverse  set  of  functional  materials.  A  key  to  the  success  of  the  MGI  is  the  synergistic  effect  of  computational  and  experimental  material  science,  wherein  computation  serves  as  a  guide  for  experimentation.  The  field  of  thermoelectrics  (TE)  has  historically  been  dominated  by  experimental  work  motivated  by  chemical  intuition.  However,  sampling  the  search  space  by  trial-and-error  experiments  is  not  efficient  and  the  discovery  of  top  TE  materials  is  largely  from  serendipity.  Therefore,  it  is  critical  to  achieve  computation-driven  discovery,  design  and  optimization  of  TEs,  ideally  in  a  high-throughput  manner.  The  challenge  comes  from  the  stringent  requirements  for  an  effective  thermoelectric  material,  which  requires  both  favorable  intrinsic  properties  relevant  for  charge  carrier  and  heat  transport,  as  well  as  defect  characteristics  to  achieve  optimal  carrier  concentrations  for  maximized  TE  performance.  The  objective  of  this  work  is  to  develop  a  first-principles  materials  discovery,  optimization  and  design  framework  for  TE  candidates  considering  both  transport  and  defect  properties.                          Our  work  mainly  examined  two  material  classes  computationally  in  detail  --diamond-like  semiconductors  (DLS)  and  Zintl  phases  which  exhibit  reciprocal  behaviors  in  terms  of  electron  and  thermal  transport.  In  the  first  part  of  my  work,  I  applied  different  optimization  techniques  in  these  two  representative  of  diverse  material  systems  to  investigate  the  fundamental  physics  of  electron  transport  and  defect  chemistry.  The  ternary  and  quaternary  DLS  phases  exhibit  unusually  high  electronic  mobility  and  abnormally  low  lattice  thermal  conductivity  ideal  for  thermoelectrics.  For  DLS  materials  with  intrinsic  favorable  electrical  and  thermal  transport,  my  work  primarily  focuses  on  defect  engineering  by  controlling  native  defects  and  introducing  extrinsic  doping  to  tune  the  carrier  concentrations  to  maximize  their  TE  performance.  The  other  family  is  the  Zintl  phases  which  have  recently  been  recognized  as  promising  TE  candidates  owing  to  their  complex  crystal  structures,  intricate  chemical  bonding,  and  thus  intrinsically  low  thermal  conductivity.  For  Zintl  phases  with  favorable  poor  thermal  transport,  by  contrast,  my  optimization  approach  concentrates  on  promoting  electron  transport  via  band  engineering.                        The  second  part  deals  with  computational  discovery  of  high-performance  TE  materials.  To  avoid  the  computational  extensive  cost  for  transport  and  defect  calculations,  I  designed  a  funnel-based  framework  to  achieve  high-throughput  search  of  high-performance  TE  materials  using  first-principles  simulations.  This  framework  employs  computationally  tractable  descriptors  and  semi-empirical  transport  models  to  assess  the  TE  performance  of  large  chemical  spaces,  thus  can  effectively  select  candidates  with  promising  intrinsic  transport  properties  for  subsequent  more  computationally  extensive  defect  analysis.  We  applied  this  framework  to  the  search  of  n-type  Zintl  phases  and  successfully  identified  several  n-type  dopable  Zintl  phases,  adding  to  the  list  of  rare  n-type  Zintl  phases.  This  framework  also  enables  discovery  of  I-III5-Te8  (I  =  Cu,  Ag;  III  =  Ga,  In)  ordered-vacancy  chalcogenides  (OVCs),  a  special  class  of  DLS  materials,  which  closely  resemble  state-of-the-art  TE  materials  I-III-Te2  chalcopyrites.  Leveraging  another  computational  tool  -  modern  deep  learning  models,  we  designed  a  recommendation  engine  for  material  discovery  empowered  by  natural  language  representation  and  demonstrated  its  application  on  TE  materials.  With  the  contextual  information  obtained  from  language  representations,  we  demonstrated  diversified  recommendations  of  prototype  structures  and  identify  under-studied  high-performance  material  spaces.                        In  the  third  part,  we  focus  on  generalized  material  design  framework  and  rules  for  high-performance  TEs.  For  alloy  Zintl  systems,  we  designed  a  computational  framework  that  combines  first-principles  calculations  with  alloy  and  point  defect  modeling  to  identify  optimal  alloy  compositions.  This  design  enables  multi-task  optimization  of  electronic,  thermal,  and  defect  properties  in  alloy  systems.  Band  unfolding  is  performed  to  sketch  the  effective  band  structures  of  alloys  and  identify  compositions  to  facilitate  band  convergence  and  minimize  alloy  scattering  of  electrons.  Additionally,  we  further  contributed  to  the  design  of  low  thermal  conductivity  bulk  Zintl  phases  via  local  motif  analysis.    Leveraging  a  structural  fingerprint,  Zintl  phases  are  classified  into  structure  prototypes  by  coordination  motifs  and  connectivity.This  work  reveals  several  design  strategies  for  achieving  low  thermal  conductivity  Zintl  phases  from  the  motif-level  perspective  and  identifies  linear-chains  and  trigonal  planar  structure  prototypes  as  promising  TE  candidates  with  ultra-low  thermal  conductivity.                        Together,  our  efforts  ultimately  advance  the  discipline  of  TEs  in  the  direction  of  the  MGI's  vision.  We  have  provided  understandings  for  optimization  strategies  for  TE  performance,  identified  potential  candidates  for  TE  applications,  and  built-upon  existing  computational  techniques  to  accelerate  material  discovery  and  design.  These  efforts  have  begun  to  reveal  the  complex  structure-property  dependency  that  advances  TE  performance.
■590    ▼aSchool  code:  0090.
■650  4▼aMaterials  science
■650  4▼aComputational  chemistry
■650  4▼aChemical  engineering
■653    ▼aThermoelectrics
■653    ▼aComputational  material  discovery
■653    ▼aChemical  intuition
■653    ▼aDiamond-like  semiconductors
■690    ▼a0794
■690    ▼a0542
■690    ▼a0219
■71020▼aUniversity  of  Illinois  at  Urbana-Champaign▼bMechanical  Sci  &  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-06B.
■790    ▼a0090
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17361029▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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