MARC

 008260126s2024        us                              c    eng  d
■001000017357143
■00520260202103138
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798311963541
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI31974668
■035    ▼a(MiAaPQ)Stanfordvv425tq1293
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a600
■1001  ▼aZhou,  Chengshuang.
■24510▼aEngineering  Catalyst  Interfaces  for  Carbon  Dioxide  Utilization
■260    ▼a[Sl]▼bStanford  University▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a241  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  86-12,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Cargnello,  Matteo.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Stanford  University,  2024.
■520    ▼aThe  reduction  of  anthropogenic  CO2  requires  combined  efforts  in  multiple  areas,  including  reduction  in  CO2emissions,  capture  of  atmospheric  CO2,  and  the  storage  or  utilization  of  captured  CO2.  CO2  hydrogenation  provides  the  unique  opportunity  of  valorizing  this  greenhouse  gas  to  a  variety  of  chemicals,  which  contributes  to  a  sustainable  future  where  renewable  energy  is  used  to  produce  important  chemicals  and  decrease  the  carbon  footprint.  The  hydrogenation  of  CO2,  however,  yields  a  wide  range  of  chemicals,  and  the  selectivity  towards  a  specific  product  relies  in  first  place  on  the  heterogeneous  catalysts  used  to  accelerate  the  rate  of  the  reactions,  whose  properties  are  further  dictated  by  their  structure.Conventional  heterogeneous  catalysts  consist  of  multiple  elements  in  their  metal  and/or  oxide  form  supported  on  oxide  materials,  and  the  interface  between  the  metal(s)  and  the  supporting  oxide  has  been  identified  as  a  crucial  aspect  in  achieving  reactivity  and  selectivity  beyond  what  can  be  obtained  with  individual  components.  This  dissertation  focuses  on  three  types  of  catalyst  interfaces,  and  the  impact  of  their  structure  on  CO2  hydrogenation  reactions.The  first  interface  of  interest  in  this  dissertation  is  the  Ru-In  metal-metal  interface.  Few  works  have  focused  on  this  interface  due  to  the  immiscibility  of  these  two  elements.  I  found  that  when  placed  in  proximity,  thanks  to  colloidal  methods  for  the  preparation  of  Ru-In  metal  particles,  there  was  unique  affinity  between  Ru  nanoparticles  and  adjacent  In2O3  particles  under  reducing  environments,  such  that  In  atoms  preferentially  decorated  Ru  particles.  The  interfaces  between  Ru  and  In  enabled  methanol  productivity  from  CO2  hydrogenation  which  outperformed  not  only  the  individual  constituents  but  also  ordered  RuIn3intermetallic  alloys.  The  effect  of  In  addition  to  Ru  was  mainly  investigated  with  operando  XAS  and  CO-DRIFTS  characterizations.The  second  interface  of  interest  is  the  Ru-In2O3  interface.  Under  strictly  reducing  conditions,  reduced  forms  of  In2O3  quickly  migrated  towards  and  encapsulated  Ru,  producing  ethanol  with  high  but  transient  selectivity.  The  continuous  evolution  of  the  Ru-In2O3  interface  led  to  a  decrease  of  ethanol  production  and  eventually  complete  deactivation  of  the  catalyst  to  favor  instead  the  production  of  methanol.  Efforts  were  then  devoted  to  understanding  the  origin  of  catalyst  deactivation  as  well  as  developing  methods  to  stabilize  the  Ru-In2O3interfaces  for  ethanol  production.I  then  explored  the  potential  of  using  organic  polymers  as  modifiers  to  modulate  the  catalytic  performances  of  conventional  inorganic  catalysts.  I  have  developed  a  versatile  approach  to  encapsulate  a  variety  of  metal  oxide  substrates  with  imine-  and  amine-linked  polymers  with  controllable  thickness,  porosity,  and  functionality.  Specifically,  I  discovered  that  polymer  encapsulation  dramatically  improved  the  production  of  higher  hydrocarbons  in  Ru/TiO2  catalysts.  By  tuning  polymer  porosity  and  functionality  independently,  I  was  able  to  systematically  investigate  the  effect  of  polymer  modification.  This  approach  of  tuning  active  sites  by  polymer  encapsulation  has  the  potential  to  be  applied  to  a  wide  range  of  heterogeneous  catalysts,  and  the  polymer  functionality  can  be  designed  to  interact  with  specific  intermediates  and  guide  novel  reaction  pathways  in  complex  reaction  networks.Overall,  my  PhD  research  focused  on  the  fundamental  understanding  of  structure-performance  relationships  for  CO2  hydrogenation  reactions  at  catalyst  interfaces.  This  knowledge  acquired  during  my  PhD  was  utilized  to  design  novel  catalyst  structures  that  achieved  unprecedented  activity  and  selectivity  for  CO2  hydrogenation  towards  valuable  products.
■590    ▼aSchool  code:  0212.
■650  4▼aPolymers
■650  4▼aIntermetallic  compounds
■650  4▼aOxidation
■650  4▼aHydrogenation
■650  4▼aNanoparticles
■650  4▼aCarbon  dioxide
■650  4▼aAdsorption
■650  4▼aEthanol
■650  4▼aAlternative  energy
■650  4▼aChemical  engineering
■690    ▼a0542
■690    ▼a0363
■71020▼aStanford  University.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g86-12B.
■790    ▼a0212
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17357143▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서