MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
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■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32239597
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a551.5
■1001  ▼aNiedek,  Christopher.
■24510▼aUnderstanding  Atmospheric  Aerosol  Dynamics  and  Condensed-Phase  Chemistry  via  Laboratory-Based  Aerosol  Mass  Spectrometry  (AMS)
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  California,  Davis▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a226  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-04,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Zhang,  Qi.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  California,  Davis,  2025.
■520    ▼aOrganic  aerosols,  and  atmospheric  condensed  phases  more  broadly,  are  important  components  of  the  troposphere.  Despite  a  large  amount  of  effort  over  the  past  few  decades  to  better  understand  the  dynamic  chemistry  of  ambient  aerosols,  our  knowledge  of  the  characterization  and  fate  atmospheric  condensed-phase  species  remains  limited.  A  critically  understudied  aspect  of  this  chemistry  is  the  chemical  processes  occurring  in  aqueous  particles  and  aerosol  liquid  water  (ALW).  A  more  thorough  characterization  of  the  chemical  composition  and  processes  of  these  atmospheric  condensed  phases  is  necessary  to  improve  the  accuracy  of  models  of  aerosol  impacts  on  climate  change  and  human  health.  This  dissertation  focuses  on  developing  novel  methodologies  for  the  study  of  atmospheric  condensed  phases  and  applying  these  techniques  to  understand  the  aqueous-phase  chemistry  of  phenols  and  furans  (both  important  biomass  burning  (BB)  emission  species)  under  more  ALW-like  conditions  and  to  examine  vertical  distributions  in  ambient  aerosol  chemistry.Chapter  2  presents  a  unique  application  of  lab-based,  analytical  aerosol  chemistry  techniques  to  evaluate  the  ability  of  purported  "aerosol  barriers"  to  retain  aerosols  in  a  hospital  setting.  Shortly  after  the  start  of  the  COVID-19  pandemic,  there  was  interest  in  the  use  of  various  types  of  barrier  devices  to  protect  hospital  staff  from  potentially  infectious  respiratory  aerosols  during  aerosol  generating  procedures  (e.g.  intubation).  However,  very  little  data  existed  on  the  ability  of  these  types  of  devices  to  retain  aerosols  and  therefore  protect  the  user.  A  novel  methodology  involving  simultaneous,  real-time  analysis  of  modeled,  exhaled  particles  using  an  aerosol  mass  spectrometer  (AMS)  and  condensation  particle  counter  (CPC)  was  developed  to  evaluate  the  aerosol  retention  characteristics  of  barrier  devices.  Aerosol  retention  was  largely  dependent  on  the  degree  of  enclosure  of  the  barrier  device.  A  barrier  device  that  fully  encloses  a  patient  can  effectively  retain  respiratory  aerosols,  while  aerosols  could  be  detected  leaking  from  any  available  opening.  Additionally,  aerosol  evacuation  can  be  performed  to  reduce  the  internal  aerosol  count  to  near-background  levels.Chapter  3  details  the  development  of  a  micronebulization  aerosol  mass  spectrometry  (MN-AMS)  technique  for  analysis  of  low  volume,  low  dissolved  mass  extracts  of  particulate  matter  (PM)  collected  on  filters.  Limitations  on  standard  filter  extraction  and  aerosol  generation  techniques  require  long  filter  collection  times  and  prohibit  the  use  of  advanced  PM  collection  strategies  like  uncrewed  aerial  systems  (UAS).  The  MN-AMS  technique  can  generate  aerosols  suitable  for  AMS  analysis  from  microliter  volumes  of  liquid  filter  extracts  containing  nanograms  of  dissolved  PM,  a  significant  improvement  over  standard  aerosol  generation  techniques.  This  technique  was  evaluated  against  standard  aerosol  generation  techniques  with  the  AMS  and  ion  chromatography  and  was  able  to  accurately  reproduce  expected  aerosol  chemical  compositions  across  a  range  of  solution  volumes.  Then,  samples  collected  on  the  ground  and  aboard  a  UAS  at  the  Southern  Great  Plains  (SGP)  atmospheric  observatory  Department  of  Energy  (DOE)  Atmospheric  Radiation  Measurement  (ARM)  user  facility  were  analyzed  using  MN-AMS.  This  technique  accurately  reproduced  the  expected  aerosol  chemical  compositions  and  mass  concentrations  ascertained  by  on-the-ground  measurements  performed  by  an  aerosol  chemical  speciation  monitor  (ACSM).  Chapter  4  further  demonstrates  the  MN-AMS  technique  by  examining  the  detailed  chemistry  of  a  set  of  filter  samples  collected  using  the  ARM  UAS  named  the  ArcticShark  during  a  set  of  flight  campaigns  performed  in  March,  June,  and  August  of  2023.  On-board  measurements  of  ambient  RH,  temperature,  wind  speed  and  direction,  and  cloud  droplet  concentrations  were  combined  with  ground-based  measurements  of  cloud-base  heights  and  planetary  boundary  layer  heights  (PLBH)  to  better  understand  aerosol  chemistry  at  SGP  both  at  ground  level  and  aloft.  Chemistry  measured  at  altitude  was  compared  to  a  ground-level  ACSM.  The  two  measurements  were  most  similar  when  the  PBLH  was  high  and  the  ArcticShark  was  sampling  well  below  it.  When  the  ArcticShark  had  significant  sampling  time  above  the  PBL,  measurements  of  PM  chemistry  diverged  from  those  measured  on  the  ground.  Additionally,  seasonal  insights  into  PM  chemistry  at  SGP,  including  seasonal  variations  in  organic  nitrogen  species,  were  discussed.  Both  the  speciation  and  average  oxidation  state  of  organic  nitrogen  species  changes  from  March  and  June  to  August.  Last,  positive  matrix  factorization  (PMF)  was  applied  to  the  UAS  samples  on  a  monthly  basis.  In  each  month,  factors  similar  to  oxidized  organic  aerosols  (OOA)  were  found.  In  March  and  June,  a  factor  was  found  that  correlated  to  specific  samples  that  were  largely  from  above  the  PBL  and  resembled  highly  oxidized  (relative  to  the  rest  of  the  monthly  samples)  OA  that  was  chemically  distinct  from  PM  measured  during  the  other  sampling  days  in  March  and  June.In  Chapter  5,  a  novel  photoreaction  system  named  the  small  pathlength  photoreactor  (SPP)  is  described.  The  SPP  was  designed  to  study  condensed-phase  photochemistry  at  conditions  similar  to  those  found  in  ALW.  General  characterization  of  the  SPP  was  performed,  including  RH  and  temperature  control  within  the  reaction  chamber  and  comparison  of  model  reactions  of  phenol  and  furan  photochemistry  performed  in  more  established  photoreaction  systems.  Photochemistry  under  ALW  conditions  was  exemplified  by  examining  guaiacyl  acetone  (GA),  a  model  BB  phenol,  and  3,4-dimethoxybenzaldehyde  (DMB),  a  model  triplet  carbon  photosensitizer,  photochemistry  under  high  organic  concentrations  and  high  salt  concentrations.  High  concentrations  of  light  absorbing  organics  can  cause  issues  with  light  screening  under  typical  photochemical  setups  where  pathlengths  are  on  the  order  of  1  cm.  GA  decay  rates  are  notably  increased  as  DMB  concentrations  increase,  even  despite  light  screening  caused  by  increased  GA  concentrations,  and  high  salt  concentrations  cause  a  slight  decrease  in  GA  decay  rates.  Similarly,  the  rate  of  GA  oligomerization  is  increased  under  high  organic  concentrations  and  decreased  under  high  salt  conditions.  Secondary  organic  aerosol  yields  are  generally  decreased  under  ALW  conditions.In  Chapter  6,  the  SPP  is  further  utilized  to  examine  furan-singlet  oxygen  (1O2)  under  high  ionic  strength  conditions.  Like  phenols,  furans  can  be  significant  components  of  BB  emissions.  Singlet  oxygen  chemistry  has  been  explored  in  environmental  waters,  and  under  low  salt  concentration  (2  M)  conditions,  but  almost  no  data  exists  on  1O2  chemistry  under  ALW  conditions  where  ionic  strengths  can  reach  as  high  as  20  M,  at  least  an  order  of  magnitude  higher  than  what  has  been  studied  prior.  For  reactions  of  FFA  and  1O2  (generated  from  rose  Bengal  (RB),  a  common  1O2  photosensitizer),  a  moderate  correlation  between  photosensitizer  absorption  area  and  FFA  decay  rate  was  found.  This  suggests  that  ionic  strength  is  modifying  the  1O2  steady-state  concentration  of  the  system,  as  opposed  to  second  order  rate  constants  between  furans  and  1O2.  The  effects  of  ionic  strength  on  the  furan-1O2  were  also  explored  more  broadly  by  examining  the  decay  rates  of  a  set  of  furans  using  different  1O2  photosensitizers  and  salts.  Similar  to  what  has  been  shown  in  the  literature  under  low  ionic  strength  conditions,  ionic  strength  effects  on  1O2  photochemistry  are  highly  dependent  on  salt  concentration,  salt  identity,  1O2  photosensitizer  identity,  and  to  a  lesser  extent  the  identity  of  the  furan.  Singlet  oxygen  photosensitizer  identity  seems  to  be  the  largest  contributor,  where  different  photosensitizers  exist  in  different  regimes  of  salt  effects  on  furan-1O2  chemistry.
■590    ▼aSchool  code:  0029.
■650  4▼aAtmospheric  chemistry
■650  4▼aAnalytical  chemistry
■650  4▼aPhysical  chemistry
■653    ▼aPositive  matrix  factorization
■653    ▼aOxidized  organic  aerosols
■653    ▼aAerosol  mass  spectrometer
■653    ▼aOrganic  aerosols
■653    ▼aUncrewed  aerial  systems
■690    ▼a0371
■690    ▼a0486
■690    ▼a0494
■71020▼aUniversity  of  California,  Davis▼bAgricultural  and  Environmental  Chemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-04B.
■790    ▼a0029
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17359540▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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