MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
■001000017359561
■00520260202105138
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798270227104
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32240138
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aWong,  Alexa  M.
■24510▼aTowards  Device-Ready  Colloidal  Crystals  Engineered  With  DNA
■260    ▼a[Sl]▼bNorthwestern  University▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a149  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-06,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Mirkin,  Chad  A.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Northwestern  University,  2025.
■520    ▼aThe  crystallization  of  colloidal  nanoparticles  into  ordered  superlattices  offers  a  powerful  route  to  precisely  engineer  nanoscale  materials.  Among  the  chemical  constructs  for  directing  colloidal  crystallization,  DNA  has  emerged  as  a  highly  programmable  ligand,  whose  molecular  specificity  enables  the  precise  assembly  of  nanoparticle  superlattices  with  diverse  symmetries  and  interparticle  spacings.  These  architectures  exhibit  emergent  properties,  often  absent  in  Nature,  that  could  underpin  next-generation  technologies.  However,  the  inherently  stochastic  nature  of  colloidal  crystallization  poses  a  bottleneck  to  their  scalability  and  integration  into  functional  devices.  To  address  this  challenge,  this  dissertation  explores  a  microwell  approach  that  leverages  spatial  confinement  to  modulate  crystallization  events.  This  strategy  enables  precise  control  over  superlattice  architecture  and  expands  the  scope  of  accessible  structures.Chapter  1  introduces  the  field  of  colloidal  crystal  engineering,  with  an  emphasis  on  DNA-mediated  assembly  of  nanoparticle  superlattices.  It  examines  the  various  methodologies  developed  to  direct  nanoparticle  assembly,  the  range  of  crystal  structures  that  can  be  achieved,  and  the  associated  material  properties.  The  chapter  concludes  by  highlighting  the  ongoing  challenge  of  integrating  these  designer  colloidal  crystal  materials  into  functional  devices,  establishing  the  motivation  for  the  work  presented  in  this  dissertation.Chapter  2  presents  lithographically  defined  microwells  as  a  new  platform  for  studying  DNA-guided  colloidal  superlattice  design  parameters,  including  superlattice  position,  habit  orientation,  and  size.  Growth  pathways  were  examined  via  ex  situ  electron  microscopy.  Importantly,  this  work  identified  an  unusual  Volmer-Weber  growth  mode  for  single-crystalline  superlattice  formation  within  confinement.Chapter  3  investigates  how  supersaturation  modulates  crystallization  pathways  and  demonstrates  that  microwells  enable  access  to  metastable  superlattices  with  non-equilibrium  habits.  By  combining  DNA-guided  assembly  with  microwell  templates,  the  study  establishes  a  highly  modular,  multi-scale  framework  that  allows  independent  control  over  each  structural  parameter  in  a  hierarchical  device.  In  a  proof-of-concept  demonstration,  this  approach  is  used  to  fabricate  a  metasurface  exhibiting  a  near-IR  resonance  peak,  an  emergent  optical  response  arising  from  the  collective  contribution  of  all  structural  parameters.In  Chapter  4,  DNA  interaction  strength  is  programmed  to  temporally  sequence  crystallization  events  so  that  phase-separated  superlattices  can  be  accessed.  Combined  with  microwell  templates,  this  strategy  enables  spatiotemporal  control  of  colloidal  crystallization,  yielding  asymmetrical  architectures  such  as  Janus  superlattices.  Together,  these  strategies  expand  the  toolbox  for  nanoscale  feature  engineering  and  system-level  property  design.Finally,  Chapter  5  summarizes  key  lessons  learned  from  this  research  and  outlines  future  opportunities  in  the  field  of  colloidal  crystal  engineering.  Collectively,  this  work  achieves  several  advances  in  colloidal  crystal  engineering  with  DNA,  including  (1)  superlattices  synthesized  with  narrow  size  distributions  (5.9%  RSD)  and  controlled  spatial  positioning  and  orientation;  (2)  crystal  habits  programmed  independently  of  lattice  symmetry;  (3)  a  functional  metasurface  device  from  superlattice  arrays;  and  (4)  precise  strategies  for  compositionally  complex  architectures.  These  advances  pave  the  way  for  structure-function  mapping  and  realizing  inverse  design  in  nanoparticle-based  hierarchical  materials.
■590    ▼aSchool  code:  0163.
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aNanoscience
■653    ▼aColloidal  crystallization
■653    ▼aNanoparticles
■690    ▼a0485
■690    ▼a0565
■71020▼aNorthwestern  University▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-06B.
■790    ▼a0163
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17359561▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서