MARC

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■035    ▼a(MiAaPQ)GeorgiaTech77711
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■0820  ▼a547.84
■1001  ▼aHolmes,  Hannah  E.
■24510▼aImpacts  of  Humidity  and  Degradation  on  Adsorbents  for  Co2  Capture
■260    ▼a[Sl]▼bGeorgia  Institute  of  Technology▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a548  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-05,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Lively,  Ryan  P.;Realff,  Matthew  J.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Georgia  Institute  of  Technology,  2024.
■520    ▼aWithout  immediate  and  widespread  reductions  in  CO2  emissions,  a  global  warming  of  2  °C  will  be  reached  by  the  middle  of  the  21st  century.  The  global  temperature  increase  will  have  consequences  related  to  all  aspects  of  our  society,  including  the  environment,  human  health,  food  and  water  security,  and  the  economy.  Thus,  ensuring  that  carbon  capture  technologies  are  at  the  scale  and  maturity  necessary  for  rapid  and  widescale  deployment  is  critical.  Advancements  in  solid  sorbent  technology  have  the  potential  to  influence  the  cost  of  CO2  capture  technologies  significantly,  particularly  in  three  key  areas:  sorbent  degradation,  interactions  with  humidity,  and  integration  into  structured  contactors.First,  economic  models  were  developed  to  assess  the  impact  of  sorbent  degradation  on  the  viability  of  two  carbon  capture  processes,  direct  air  capture  (DAC)  and  bioenergy  with  carbon  capture  and  storage  (BECCS).  By  employing  a  capacity  fade  model,  optimum  sorbent  replacement  times  were  determined,  balancing  system  performance,  costeffectiveness,  and  environmental  impact.  The  results  of  the  economic  models  emphasize  that  future  focus  should  be  placed  on  increasing  the  stability  and  lifetime  of  adsorbents.  For  DAC,  it  was  determined  that  sorbent  degradation  not  only  increases  the  process  cost  but  also  escalates  carbon  footprints,  especially  when  carbon-intensive  energy  sources  are  used.  For  BECCS,  an  optimal  heat  of  adsorption  was  proposed  by  balancing  the  adsorbateadsorbent  affinity  with  the  energy  required  for  regeneration.While  it  is  likely  that  some  of  the  many  adsorbents  already  proposed  for  other  postcombustion  CO2  capture  processes  could  be  used  for  BECCS,  it  is  not  clear  which  adsorbents  will  be  stable  in  the  flue  gas  long  enough  to  be  economically  viable.  As  a  preliminary  investigation,  we  directly  exposed  adsorbents  commonly  reported  in  literature  to  flue  gas  from  biomass  combustion.  Pre-  and  post-exposure  characterization  of  the  sorbents  revealed  three  responses  to  the  flue  gas  exposure:  no  degradation,  mechanical  degradation,  and  chemical  degradation.  The  results  highlight  the  range  of  possible  degradation  mechanisms  in  BECCS  due  to  structural  differences  in  adsorbents  and  emphasize  the  need  for  stability  research  and  mitigation  strategies.The  exhaust  gas  from  natural  gas  combined  cycle  power  plants  typically  contains  approximately  74.4%  N2,  12.4%  O2,  8.4%  H2O,  3.9%  CO2,  and  0.9%  Ar,  so  materials  developed  for  carbon  capture  from  those  streams  must  be  able  to  adsorb  appreciable  amounts  of  CO2  at  0.04  bar  and  high  humidity  while  remaining  stable.  Here,  we  first  demonstrated  that  the  addition  of  nucleophilic  N2-rich  guanidine  groups  to  the  backbone  of  PIM-1  can  mitigate  amine  impregnation  issues  and  further  enhance  CO2  chemisorption  in  the  presence  of  humidity.  Excellent  performance  and  stability  were  achieved  by  cycling  at  lower  temperatures,  establishing  PIM-guanidine  as  a  promising  candidate  for  scale-up  in  all-polymer  contactors  for  NGCC  CO2  capture.Diamine-appended  M2(dobpdc)  metal-organic  frameworks  (MOFs)  are  another  promising  class  of  CO2  adsorbents,  but  the  influence  of  relative  humidity  (RH)  on  their  adsorption  performance  had  yet  to  be  carefully  studied.  We  evaluated  the  CO2  uptake  of  (2-ampd)2M2(dobpdc)  at  varying  relative  humidities  and  associated  water  loadings.  A  significant  enhancement  in  uptake  was  identified  between  20  and  40%  RH,  with  an  optimum  of  30%  RH,  at  which  a  maximum  CO2  uptake  of  5.7  ±  0.2  mmol/g  is  achieved  at  0.044  atm  of  CO2.  An  additional  sorption  mechanism  promoted  by  humidity  was  investigated  using  in-situ  DRIFTS  IR  and  temperature-programmed  desorption.Implementing  adsorbents  into  structured  contactors  is  crucial  for  lowering  the  cost  of  CO2  capture.  However,  translating  powder  materials  into  contactors  that  maintain  the  CO2  capacity  of  the  adsorbent  and  that  can  be  used  with  thermal  management  poses  challenges  due  to  issues  with  adsorbent  stability  and  the  necessity  of  using  high  amounts  of  inactive  polymers  or  binders  during  fabrication.  We  developed  fabrication  methods  to  successfully  fabricate  fiber  sorbents  and  monoliths  containing  a  diamine-appended  M2(dobpdc)  MOF.  The  unique,  stepped  adsorption  behavior  of  the  MOF  was  maintained  in  contactors.  Allpolymer  hollow  fibers  containing  PIM-guanidine  were  also  successfully  fabricated,  addressing  the  energy  and  productivity  consequences  of  inactive  materials  in  contactors.By  lowering  the  cost  of  CO2  capture  technologies,  the  insights  provided  here  help  facilitate  the  rapid  and  widescale  deployment  that  will  be  vital  for  limiting  the  global  temperature  increase.  The  results  also  provide  a  foundation  for  further  advancements  in  understanding,  controlling,  and  utilizing  the  impacts  of  humidity  and  degradation  on  CO2  capture  processes,  which  is  crucial  for  their  success.
■590    ▼aSchool  code:  0078.
■650  4▼aCellulose  acetate
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■71020▼aGeorgia  Institute  of  Technology.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-05B.
■790    ▼a0078
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17360425▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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