MARC

 008260126s2023        us                              c    eng  d
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■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a600
■1001  ▼aQuill,  Tyler  James.
■24510▼aDynamics  of  Organic  Mixed  Ionic-Electronic  Conductors
■260    ▼a[Sl]▼bStanford  University▼c2023
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2023
■300    ▼a177  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-05,  Section:  A.
■500    ▼aAdvisor:  Salleo,  Alberto.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Stanford  University,  2023.
■520    ▼aOrganic  mixed  ionic-electronic  conductors  (OMIECs)  are  a  promising  class  of  materials  for  numerous  emerging  technologies.  The  dual-conducting  nature  of  OMIEC  materials  enables  ionic  signals  to  be  transduced  into  electronic  currents  through  the  process  of  volumetric  doping,  where  changes  in  ion  concentration  in  the  bulk  of  the  material  modulates  the  electronic  conductivity  of  the  semiconductor.  The  combination  of  this  transduction  and  volumetric  doping  makes  OMIECs  attractive  in  a  wide  range  of  fields  including  energy  storage,  neuromorphic  computing,  and  bioelectronics.  Though  OMIECs  have  been  successfully  utilized  in  electrochemical  devices  across  many  fields,  the  structure-property  relations  which  govern  material  and  device  performance  are  still  relatively  immature.  Critically,  a  robust  understanding  of  the  electrochemical  doping  processes  which  underpin  the  operation  of  OMIEC  devices  is  necessary  to  inform  chemical  design.  This  dissertation  encompasses  my  work  studying  state-of-the-art  OMIEC  devices  and  the  fundamental  mechanisms  behind  their  operation.The  first  section  of  this  dissertation  will  focus  on  OMIEC  materials  through  the  lens  of  devices  for  brain-like  -  or  neuromorphic  -  computing.  I  will  begin  by  explaining  how  OMIEC-based  artificial  synapses  can  be  made  solid-state  and  temperature-stable  by  leveraging  a  gel  electrolyte  based  on  ionic  liquids.  I  will  show  how  judicious  selection  of  both  OMIEC  and  ionic  liquid  leads  to  organic  neuromorphic  devices  with  switching  speeds  in  the  nanosecond  regime.  I  will  then  demonstrate  how  these  same  ionic  liquids  can  be  encapsulated  within  a  porous  oxide  to  create  a  hybrid  organic/inorganic  electrolyte  system  which  enables  a  vertically  stacked  device  architecture  compatible  with  integration  into  crossbar  arrays.The  next  section  of  this  dissertation  seeks  to  better  understand  the  interactions  between  the  OMIEC  materials  studied  in  the  first  section  and  the  molecular  structure  of  the  ionic  liquid  electrolyte.  I  show  that  PEDOT:PSS  electrochemical  devices  uniquely  require  trace  water  in  the  electrolyte,  whereas  other  single-phase  OMIECs  (e.g.  p[g2T-TT])  do  not.  I  show  that  that  the  trace  water  facilitates  high  speed  switching  in  PEDOT:PSS  neuromorphic  devices  through  a  proton  hopping  mechanism  with  PSS  sites,  and  that  the  cation  of  certain  protic  ionic  liquids  can  participate  in  this  process.  I  then  explore  the  origins  of  high-speed  switching  in  other  OMIEC  materials  such  as  p(g2T-TT)  and  reveal  that  the  passive  uptake  of  ion  pairs  by  the  OMIEC  is  essential  for  high-speed  operation.  Thus,  the  interactions  between  the  semiconducting  polymer  and  the  electrolyte  dictate  not  only  the  speed  and  performance  of  organic  neuromorphic  devices,  but  also  the  fundamental  doping  and  transport  mechanisms.The  last  section  of  this  dissertation  is  concerned  with  investigating  the  structural  changes  which  occur  within  OMIEC  materials  during  operation.  Electrochemical  doping  is  a  highly  dynamic  process,  involving  the  motion  of  ionic  charges,  electronic  charges,  and  lattice  deformations  of  the  semiconductor  to  accommodate  these  species.  The  structural  transformations  which  occur  in  OMIECs  during  operation  are  not  well  characterized  because  of  experimental  limitations  measuring  the  structure  of  these  materials  during  electrochemical  doping.  The  final  section  of  my  dissertation  will  present  an  operando  grazing-incidence  X-ray  scattering  technique  which  enables  concurrent  electrochemical  and  structural  characterization  of  redox-active  thin  films  at  synchrotron  beamlines.  I  will  show  how  this  technique  can  quantify  structural  changes  during  electrochemical  doping  and  correlate  the  microstructural  evolution  to  simultaneously  measured  electronic  transport  properties.  The  combination  of  a  high-fidelity  structural  probe  with  simultaneous  measurement  of  relevant  electronic  properties  (e.g.  carrier  density  and  mobility)  allows  us  to  unambiguously  determine  how  subtle  changes  to  polymer  chain  conformation  affect  charge  transport.  I  reveal  a  charge-induced  ordering  mechanism  whereby  the  addition  of  charge  carriers  planarizes  polymer  chains  within  the  crystallites  which  enhances  intrachain  order  and  increases  the  mobility  of  subsequent  carriers.  Then,  in  the  final  chapter,  I  will  leverage  this  same  operando  X-ray  scattering  technique  to  investigate  the  microstructural  stability  of  OMIEC  materials  during  operation.  I  will  reveal  that  high  charge  carrier  densities  degrade  the  crystalline  structure  of  the  materials,  irrespective  of  molecular  weight,  producing  irreversible  disruptions  to  long-range  order  and  charge  transport.
■590    ▼aSchool  code:  0212.
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■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-05A.
■790    ▼a0212
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2023
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17360733▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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