MARC

 008260311s2025        us                                    eng  d
■001000017361214
■00520260311091538.5
■006m          o    d                
■007cr|nu||||||||
■020    ▼a9798270231958
■040    ▼aMiAaPQD▼beng▼cMiAaPQD▼erda
■082    ▼a541
■1001  ▼aNallapareddy,  Charan  Reddy▼eauthor.
■24510▼aApplications  and  Optical  Characterization  of  Plasma  Chemical  Processes  ▼cCharan  Reddy  Nallapareddy
■260    ▼a[Sl]▼bThe  University  of  Texas  at  Austin▼c2025
■264  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a1  electronic  resource  (229  pages)
■336    ▼atext▼btxt▼2rdacontent
■337    ▼acomputer▼bc▼2rdamedia
■338    ▼aonline  resource▼bcr▼2rdacarrier
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-06,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisors:  Underwood,  Thomas  C.    Committee  members:  Mullins,  Charles  B.;  Clemens,  Noel;  Raja,  Laxminarayan  L.
■5021  ▼bPh.D.▼cThe  University  of  Texas  at  Austin▼d2025.
■520    ▼aReactive  plasmas,  with  their  unique  non-equilibrium  energy  distribution,  offer  transformative  potential  for  chemical  processes-from  converting  greenhouse  gases  into  fuels  to  enabling  energy-efficient  synthesis  of  critical  chemicals.  However,  their  complexity,  arising  from  multiscale  interactions  between  electromagnetic  fields,  charged  particles,  and  neutrals,  demands  advanced  diagnostic  tools  and  tailored  excitation  schemes  to  unlock  their  full  potential.  This  thesis  develops  and  applies  novel  optical  diagnostics  to  probe  reactive  plasmas  at  fundamental  timescales  while  designing  excitation  strategies  to  optimize  chemical  conversion.  The  vision  is  twofold:  (1)  resolve  the  multiscale  physics  governing  plasma-chemical  processes,  and  (2)  leverage  this  understanding  to  overcome  longstanding  limitations  in  industrial  chemistry,  such  as  the  selectivity-conversion  tradeoff  in  methane-to-methanol  conversion.  By  bridging  plasma  physics  and  chemical  engineering,  this  work  aims  to  advance  scalable,  electrified  pathways  for  sustainable  fuel  and  chemical  production.This  research  integrates  experimental  diagnostics,  kinetic  modeling,  and  reactor  design  to  dissect  the  interplay  between  plasma  properties  and  chemical  outcomes.  A  central  theme  is  the  development  of  supercontinuum-enhanced  terahertz  spectroscopy  (SETS)  ,  a  single-shot  diagnostic  tool  capable  of  resolving  electron  density  and  collision  dynamics  in reactive  plasmas  with  sub-nanosecond  resolution.  Concurrently,  the  thesis  explores  vibrational  excitation  pathways  in  methane  oxidation,  employing  nanosecond-pulsed  plasmas  to  selectively  activate  reactants  while  suppressing  undesired  byproducts.  The  approach  combines  first-principles  analysis  of  electron  energy  distributions,  time-resolved  optical  spectroscopy,  and  reactor-scale  kinetic  modeling  to  link  microscale  plasma  physics  to  macroscale  chemical  yields.Central  to  the  study  are  the  physics  of  non-equilibrium  plasmas,  including  vibrational-translational  relaxation  dynamics,  electron  energy  distribution  functions  (EEDFs),  plasma  bistability,  and  timescale  decoupling.  These  insights  reveal  how  controlled  energy  deposition  into  specific  molecular  modes  (e.g.,  methane's  vibrational  states)  bypasses  thermodynamic  limitations  of  thermal  processes.  Applications  demonstrate  breaking  the  selectivity-conversion  limit  in  methane-to-methanol  synthesis,  achieving  a  record  21.4%  yield  at  near-ambient  conditions-a  200%  improvement  over  existing  methods.  Additionally,  a  standardized  efficiency  framework  is  proposed  to  unify  performance  metrics  across  plasma  processes  (e.g.,  CO2  splitting,  ammonia  synthesis),  addressing  inconsistencies  in  literature.  SETS  enables  real-time  monitoring  of  electron  density  (1016-1017  m-3  )  and  collision  frequencies  in  industrial  reactors,  critical  for  optimization.This  thesis  is  divided  into  five  chapters,  each  addressing  the  probing  or  application  of  reactive  plasmas:1.  Chapter  1:  Tailoring  Vibrational  Excitation  Pathways  for  High-Yield  Oxidation  of  Methane  to  MethanolDevelops  a  nanosecond-pulsed  plasma  reactor  to  vibrationally  excite  methane,  minimizing  radical-mediated  byproducts.  Active  methanol  removal  via  cold  traps  achieves  scalable  yields.  By  operating  at  low  reduced  electric  fields  (~10  Td),  methane  is  activated  via  vibrational  modes  (ν2,  ν4)  rather  than  dissociation,  minimizing  radical-mediated  byproducts.  Active  removal  of  methanol  via  a  cold-water  trap  breaks  the  selectivity-conversion  limit,  achieving  21.4%  yield-the  highest  reported  for  single-step  plasma-driven  processes.  Kinetic  models  and  OES validate  the  dominance  of  methoxy  radical  (CH₃O)  pathways  over  methyl  radical  (CH₃)  cascades.2.  Chapter  2:  What  is  "Efficiency"  in  Plasma  Chemical  Processes?Proposed  a  standardized  efficiency  framework  to  address  inconsistent  reporting  in  plasma  chemistry.  Three  metrics-Conversion  efficiency,  production  efficiency,  and  faradaic  efficiency-are  defined  for  endothermic,  exothermic,  and  electrochemical  processes.  The  framework  is  applied  to  benchmark  CO₂  splitting,  methane  reforming,  and  ammonia  synthesis,  revealing  critical  tradeoffs  between  energy  input  and  selectivity.3.  Chapter  3:  Characterization  and  Control  of  Signal  Distortion  in  Chirped  Pulse  Single-Shot  DetectionIntroduces  measurement  principles  of  ultrafast  diagnostics  like  terahertz  time-domain  spectroscopy  (THz-TDS)  system.  A  distortion  factor  (β)  quantifies  signal  fidelity  in  single-shot  measurements,  showing  that  supercontinuum  probes  (β    1)  outperform  chirped  pulses  (β    1)  in  temporal-Fraunhofer  regimes.  The  technique  resolves  plasma  electron  densities  with  ±5%  uncertainty,  enabling  real-time  monitoring  of  transient  discharges.4.  Chapter  4:  Quantitative  Single-Shot  Supercontinuum-Enhanced  Terahertz  Spectroscopy  (SETS)Introduces  SETS  for  quantitative  plasma  diagnostics,  demonstrating  its  ability  to  extract  collision  frequencies  (νₑₙ  ~1012  s-1  )  and  electron  densities  (nₑ  ~1017  m-3  )  in  inductively  coupled  plasmas.  The  system's  broad  bandwidth  (Δω    4  THz)  captures  rotational  transitions  of  H2O  and  OH  radicals,  enabling  in  situ  speciation  of  reactive  intermediates.5.  Chapter  5:  probing  hysteresis  and  bifurcation  dynamics  in  RF  plasmasExplores  bistability  in  reactive  plasmas,  linking  mode  transitions  (E→H→E)  to  electron  density  thresholds.  SETS  captures  sub-millisecond  transients  during  bistable  switching,  revealing  the  role  of  metastable  argon  in  sustaining  discharge  modes.  A  global  power-balance  model  predicts  hysteresis  boundaries,  validated  experimentally  across  pressure  (100-1000  mTorr)  and  power  (10-200  W)  ranges.
■546    ▼aEnglish
■590    ▼aSchool  code:  0227
■650  4▼aElectromagnetics
■650  4▼aAnalytical  chemistry
■650  4▼aPlasma  physics
■653    ▼aReactive  plasmas
■653    ▼aOptical  diagnostics
■653    ▼aCollision  dynamics
■653    ▼aEnergy  deposition
■653    ▼aPlasma  chemistry
■7102  ▼aThe  University  of  Texas  at  Austin▼bAerospace  Engineering.▼edegree  granting  institution.
■7201  ▼aUnderwood,  Thomas  C.▼edegree  supervisor.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-06B.
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17361214▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서