MARC

 008260311s2024        us                                    eng  d
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■020    ▼a9798290938707
■040    ▼aMiAaPQD▼beng▼cMiAaPQD▼erda
■082    ▼a547
■1001  ▼aLiu,  Jiawei▼eauthor.▼0(orcid)0000-0003-0948-6812
■24510▼aEngineering  Enhanced  Catalyst  Layers  Through  High  Oxygen  Permeability  Ionomers:  A  Systematic  Study  of  Material  Properties,  Processing  Parameters,  and  Performance  in  PEMFCs  ▼cJiawei  Liu
■260    ▼a[Sl]▼bCarnegie  Mellon  University▼c2024
■264  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a1  electronic  resource  (156  pages)
■336    ▼atext▼btxt▼2rdacontent
■337    ▼acomputer▼bc▼2rdamedia
■338    ▼aonline  resource▼bcr▼2rdacarrier
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-02,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisors:  Litster,  Shawn    Committee  members:  Malen,  Jonathan;  McGaughey,  Alan;  Wang,  Gerald.
■5021  ▼bPh.D.▼cCarnegie  Mellon  University▼d2024.
■520    ▼aThe  urgent  need  to  address  climate  change  has  accelerated  interest  in  proton  exchange  membrane  fuel  cells  (PEMFCs)  as  a  promising  solution  for  sustainable  transportation  and  energy  systems.  However,  widespread  commercialization  faces  significant  challenges,  including  high  system  costs  driven  by  platinum  (Pt)  catalyst  requirements,  durability  limitations,  and  performance  constraints,  particularly  in  the  cathode  catalyst  layer  where  efficient  oxygen  transport  is  crucial.  The  ionomer  component  plays  a  pivotal  role  in  addressing  these  challenges,  as  it  influences  both  proton  conductivity  and  oxygen  transport  to  catalyst  sites.  This  thesis  investigates  the  fundamental  properties  and  performance  characteristics  of  high  oxygen  permeability  ionomers  (HOPI)  in  PEMFCs,  addressing  critical  commercialization  challenges  through  five  interconnected  studies.  First,  using  quasi-free-standing  thin  films  supported  on  nanoporous  substrates,  we  demonstrate  that  HOPI  exhibits  approximately  three  times  higher  oxygen  permeability  compared  to  conventional  Nafion™  D2020,  establishing  this  as  a  bulk  material  property  rather  than  an  interfacial  effect.  We  then  examine  crack  formation  mechanisms  in  catalyst  layers,  developing  novel  image  analysis  techniques  and  optimization  strategies.  While  HOPI  initially  showed  higher  crack  susceptibility  than  D2020,  we  establish  that  optimized  processing  conditions  -  including  low  relative  humidity,  reduced  solids  content,  and  specific  ionomer-to-carbon  ratios  -  effectively  minimize  cracking  while  maintaining  HOPI's  performance  advantages.  A  comparative  analysis  of  carbon  supports  reveals  that  HOPI  performs  exceptionally  well  with  both  low  surface  area  carbon  (LSC)  and  high  surface  area  carbon  (HSC)  catalysts,  with  particularly  strong  results  for  LSC  systems  achieving  68%  higher  current  density  at  0.8V  compared  to  D2020,  due  to  optimal  interactions  with  external  Pt  sites.  Even  with  HSC  catalysts,  HOPI  showed  a  12%  improvement  in  current  density  at  0.8V.Building  on  these  insights,  we  explore  the  strategic  blending  of  HOPI  with  conventional  ionomers.  A  blend  containing  25%  HOPI  not  only  demonstrates  superior  performance  characteristics,  including  27%  higher  specific  activity  and  19%  higher  mass  activity  compared  to  pure  D2020,  but  also  shows  significantly  reduced  crack  formation  compared  to  pure  HOPI  (reducing  crack  density  from  12%  to  approximately  5%).  This  optimal  blend  achieves  enhanced  performance  while  maintaining  structural  integrity.  Finally,  through  advanced  nanoscale  X-ray  computed  tomography  analysis,  we  quantify  Pt  migration  patterns  during  accelerated  stress  testing,  revealing  that  HOPI  reduces  Pt  band  formation  by  21%  in  LSC  systems  and  15%  in  HSC  systems,  correlating  with  significantly  improved  durability  metrics.These  findings  provide  comprehensive  evidence  that  HOPI  technology,  when  properly  optimized,  can  significantly  enhance  PEMFC  performance,  durability,  and  commercial  viability.  The  research  establishes  fundamental  relationships  between  ionomer  properties,  processing  conditions,  and  performance  characteristics,  while  offering  practical  strategies  for  implementation  in  next-generation  fuel  cell  systems.  This  work  contributes  to  the  broader  goal  of  advancing  clean  energy  technologies  by  addressing  key  barriers  in  PEMFC  commercialization  through  innovative  materials  engineering  solutions.
■546    ▼aEnglish
■590    ▼aSchool  code:  0041
■650  4▼aMechanical  engineering
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aMaterials  science
■653    ▼aCatalyst  support
■653    ▼aCathode  catalyst  layer
■653    ▼aCrack  mitigation
■653    ▼aFuel  cells
■653    ▼aIonomer
■7102  ▼aCarnegie  Mellon  University▼bMechanical  Engineering.▼edegree  granting  institution.
■7201  ▼aLitster,  Shawn▼edegree  supervisor.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-02B.
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17356578▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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