MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
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■020    ▼a9798288863646
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32040807
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a620.11
■1001  ▼aLi,  Haoming  Howard.
■24510▼aHigh-Throughput  Computational  Search  for  Li-Free  Li-Ion  Battery  Cathodes
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  California,  Berkeley▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a55  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-01,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Persson,  Kristin  A.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  California,  Berkeley,  2025.
■520    ▼aAs  Li-metal  anodes  become  more  readily  available,  next-gen  Li-ion  battery  cathodes  are  no  longer  required  to  contain  Li  in  their  as-synthesized  state,  vastly  expanding  the  materials  search  space.  In  order  to  identify  potential  cathode  materials  that  do  not  necessarily  contain  Li  in  their  native  state,  I  here  present  a  series  of  tools  and  guidelines  to  carry  out  computational  screening  in  this  search  space.Firstly,  a  pipeline  for  rapid  cathode  discovery  has  been  established.  This  pipeline  operates  on  any  database  of  inorganic  materials  without  a  priori  information  on  Li  sites  and  performs  screening  based  on  computed  voltage,  capacity  from  sequential  insertions  of  Li  ions  and  most  importantly,  mobility  built  upon  the  graph-based  migration  network  obtained  through  site  connectivity.  A  preliminary  application  of  the  pipeline  was  carried  out  on  a  subset  of  the  Materials  Project  database,  and  one  particular  polymorph  of  MnP2O7  is  shown  here  as  an  an  example  of  a  new  candidate  compound  which  completed  the  pipeline  and  was  selected  for  further,  detailed  analysis.  The  compound  is  shown  to  present  a  2D  ion  migration  topology,  consisting  of  two  separate  intercalation  pathways  where  the  corresponding  energy  landscapes  are  calculated  with  the  nudged-elastic  band  formalism.  Acceptable  energy  barriers  are  found  in  the  dilute  (highly  charged)  limit,  however  the  material  is  expected  to  exhibit  slower  kinetics  in  the  vacancy  (highly  discharged)  limit.Furthermore,  a  set  of  design  principles  are  derived  from  data  mining  on  voltage  information  from  two  classes  of  Li-ion  battery  cathodes.  Most  of  Li-free  cathodes  are  natively  found  in  their  charged  state,  in  contrast  to  today's  commercial  lithium-ion  battery  cathodes,  which  are  more  stable  in  their  discharged  state.  In  this  work,  calculated  cathode  voltage  information  from  both  categories  of  cathode  materials  are  combined,  covering  5577  and  2423  total  unique  structure  pairs,  respectively.  The  resulting  voltage  distributions  with  respect  to  the  redox  pairs  and  anion  types  for  both  classes  of  compounds  emphasize  design  principles  for  high-voltage  cathodes,  which  favor  later  Period  4  transition  metals  in  their  higher  oxidation  states  and  more  electronegative  anions  like  fluorine  or  polyanion  groups.  Generally,  cathodes  that  are  found  in  their  charged,  delithiated  state  are  shown  to  exhibit  voltages  lower  than  those  that  are  most  stable  in  their  lithiated  state,  in  agreement  with  thermodynamic  expectations.  Deviations  from  this  trend  are  found  to  originate  from  different  anion  distributions  between  redox  pairs.Lastly,  a  machine  learning  model  for  voltage  prediction  based  on  chemical  formulae  is  trained  on  the  data  set  obtained  from  the  voltage  distribution.  This  model  displays  sound  connections  to  physical  characteristics  that  impact  cathode  voltage  and  shows  state-of-the-art  performance  when  compared  to  two  established  composition-based  ML  models  for  materials  properties  predictions,  Roost  and  CrabNet.  The  screening  workflow,  chemical  design  principles  and  the  machine  learning  voltage  model  together  compose  a  data-driven  methodology  for  effectively  executing  high  throughput  materials  discovery  for  practical  and  high-performance  next-gen  non-Li-containing  cathodes.
■590    ▼aSchool  code:  0028.
■650  4▼aMaterials  science
■650  4▼aEngineering
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aComputational  physics
■653    ▼aLi-metal  anodes
■653    ▼aLi-ion  battery  cathodes
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■653    ▼aCrabNet
■690    ▼a0794
■690    ▼a0537
■690    ▼a0216
■690    ▼a0494
■71020▼aUniversity  of  California,  Berkeley▼bMaterials  Science  &  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-01B.
■790    ▼a0028
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17357636▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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