MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
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■020    ▼a9798297619388
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32331427
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a600
■1001  ▼aChukwuma,  Chinazam  Emmanuel.
■24510▼aThe  Fate  of  Siderophores:  Biotic  Degradation  of  Siderophores
■260    ▼a[Sl]▼bNorth  Carolina  State  University▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a208  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-04,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Ghiladi,  Reza;Duckworth,  Owen.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--North  Carolina  State  University,  2025.
■520    ▼aSiderophores  are  low-molecular  weight  biomolecules  with  a  high  affinity  for  ferric  iron  (FeIII)  that  are  critical  to  iron  (Fe)  acquisition  in  both  plants  and  microbes,  particularly  in  iron-limited  environments.  Although  their  biosynthesis  and  biology  have  been  extensively  studied,  little  is  known  about  the  environmental  fate  of  siderophores,  including  their  potential  reactions  with  common  degradative  enzymes  and  interactions  with  plant-associated  microbes,  which  may  influence  or  hinder  the  ability  to  promote  the  uptake  of  Fe  for  plants  and  microbes.To  address  these  knowledge  gaps,  the  goals  of  this  dissertation  were  to:  (i)  assess  the  potential  of  extracellular  soil  enzymes  (including  phenol  oxidase,  peroxidase,  and  protease)  to  degrade  siderophores  and  investigate  their  antagonistic  effects;  (ii)  investigate  the  biotic  degradation  of  siderophores  by  microbial  symbionts  and  their  role  in  influencing  siderophore  stability  and  facilitating  Fe  uptake  systems;  and  (iii)  conduct  a  detailed  examination  of  the  biochemical  mechanisms  underlying  siderophore  degradation,  evaluate  the  significance  of  siderophores  in  facilitating  Fe  acquisition  in  fungi,  and  analyze  the  role  of  fungal  species  in  producing  and  utilizing  siderophores  for  efficient  Fe  uptake.  A  suite  of  analytical  techniques,  including  reaction  kinetics,  liquid  chromatography-mass  spectrometry  (LC-MS),  high-resolution  mass  spectrometry,  UV-Visible  spectrophotometry,  and  nuclear  magnetic  resonance  (NMR)  spectroscopy,  was  employed  to  examine  reactivities  and  structural  modifications  of  siderophores  under  environmentally  relevant  conditions.  The  findings  revealed  that  siderophore  degradation  by  extracellular  oxidative  enzymes  was  highly  dependent  on  structure,  FeIII  complexation,  and  pH.  Notably,  free  (apo-)  siderophores  exhibited  significantly  higher  degradation  rates  (90%)  than  their  Fe-bound  counterparts.  Hydrogen  peroxide  (H₂O₂)  was  found  to  promote  degradation  even  in  the  absence  of  enzymatic  catalysis,  particularly  affecting  catecholate-type  siderophores  such  as  protochelin.  These  degradation  kinetics  suggest  that  microbial  extracellular  enzymes  in  soil  microbiomes  may  contribute  to  the  turnover  of  plant-  or  microbe-derived  siderophores,  thereby  modulating  Fe  availability  in  competitive  ecosystems.Additionally,  the  root-associated  fungus  Pyrenophora  biseptata  was  shown  to  degrade  the  hydroxamate  siderophore  desferrioxamine  B  (DFOB)  under  iron-limiting,  mildly  acidic  to  neutral  conditions.  Tandem  MS/MS  and  spectral  analyses  demonstrated  the  loss  of  structural  hydroxamate  groups  not  only  from  DFOB  but  also  from  the  fungus's  own  tris-hydroxamate  siderophores  (e.g.,  Neocoprogen  I/II,  Coprogen,  Dimerum  acid).  The  observed  degradation  results  were  linked  to  the  fungus's  reductive  Fe  uptake  pathway,  wherein  the  formation  of  transient  FeII  species  reduces  hydroxamate  moieties,  forming  amides  without  Fe  chelating  abilities.  This  siderophore-inactivating  behavior  was  found  to  be  common  among  diverse  fungi  possessing  genes  for  the  reductive  Fe  uptake  system,  suggesting  a  self-regulatory  or  competitive  mechanism  that  influences  Fe  bioavailability  within  plant-fungal  symbioses  and  surrounding  microbiomes.
■590    ▼aSchool  code:  0155.
■650  4▼aMetals
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■650  4▼aToxicity
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■650  4▼aMicroorganisms
■650  4▼aBiochemistry
■653    ▼aSiderophores
■653    ▼aBiotic  degradation
■690    ▼a0570
■690    ▼a0404
■690    ▼a0487
■71020▼aNorth  Carolina  State  University.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-04B.
■790    ▼a0155
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17360861▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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