MARC

 008260126s2024        us                              c    eng  d
■001000017360300
■00520260202105503
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798263325855
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32307962
■035    ▼a(MiAaPQ)GeorgiaTech78541
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a621
■1001  ▼aZhou,  Siyu.
■24510▼aSynthesis  and  Modifications  of  Palladium  Icosahedral  Nanocrystals  for  Electrocatalytic  Reactions
■260    ▼a[Sl]▼bGeorgia  Institute  of  Technology▼c2024
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2024
■300    ▼a172  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-05,  Section:  A.
■500    ▼aAdvisor:  Xia,  Younan.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--Georgia  Institute  of  Technology,  2024.
■520    ▼aEffective  electrocatalysts  are  critical  in  fuel  cells  (e.g.,  direct  formic  acid  fuel  cells,  DFAFCs)  for  accelarating  the  electrode  reactions  and  thus  the  conversion  of  chemical  energy  into  electricity.  However,  most  of  current  catalysts  are  made  of  platinum  group  metals  (PGMs),  which  are  notoriously  expensive  and  have  extremely  low  abundances  in  the  Earth's  crust.  To  achieve  cost-effective  use  of  PGMs  (i.e.,  high  mass  activity),  it  is  imperative  to  enlarge  the  atom  utilization  efficiency  and  the  electrochemically  surface  area  (ECSA)  without  sacrificing  the  specific  activity  (SA).  For  oxygen  reduction  reaction  (ORR,  the  cathode  reaction  of  DFAFCs),  current  electrocatalysts,  including  3-nm  Pt  nanocrystals  and  hollow  Pt  nanocrystals  (i.e.,  nanoframes),  have  large  ECSAs  but  low  SAs  due  to  the  poorly-defined  surface  structure.  In  this  work,  I  used  Pd  icosahedra  as  the  template  to  synthesize  Pt  nanocrystals  with  both  large  ECSAs  and  high  SAs.  I  first  synthesized  Pd  icosahedra  with  uniform  sizes  tunable  in  the  range  of  7-20  nm  by  combining  Ostwald  ripening  and  seeded  growth.  Using  the  uniform  Pd  icosahedra  as  a  template,  I  developed  synthetic  strategies  to  obtain  small  Pt  cones  and  Pt  icosahedral  nanoframes  enclosed  by  compressively-strained  {111}  facets.  The  twin  defect  of  vertices  and  edges  of  a  Pd  icosahedron  makes  them  preferential  sites  for  the  nucleation  and  deposition  of  newlyformed  Pt  atoms.  The  small  Pt  cones  and  Pt  icosahedral  nanoframes  were  synthesized  by  confining  the  Pt  adatoms  to  the  vertices  and  edges,  respectively.  The  conformallydeposited  Pt  replicated  the  surface  structure  of  the  vertices  or  edges,  generating  Pt  nanocrystals  covered  by  compressively-strained  {111}  facets.  After  removing  the  Pd  template,  both  the  small  cones  and  nanoframes  were  found  to  exhibit  greatly-enhanced  SA  and  MA  toward  ORR,  compared  to  the  commercial  Pt/C  catalyst.  In  addition,  I  also  demonstrated  a  synthetic  method  to  obtain  PdHx  icosahedra  (x  =  0-0.7)  that  showed  superior  catalytic  performance  toward  formic  acid  oxidation  (FAO,  the  anode  reaction  of  DFAFCs).  Firstly,  the  phase  transformation  from  Pd  to  PdHx  was  significantly  facilitated  by  achieving  a  "single-phase  pathway".  Then,  PdHx  icosahedra  (x  =  0-0.7)  were  easily  obtained  by  leveraging  the  "single-phase  pathway"  and  showed  enhanced  SA  due  to  the  insertion  of  hydrogen  atoms.  The  tensile  strain  in  Pd  icosahedra  greatly  decreased  the  chemical  potential  for  hydrogen  atoms,  making  it  hard  for  hydrogen  to  escape  from  PdHx  (x=0-0.7)  icosahedra  at  elevated  temperatures  or  during  FAO.  Taken  together,  this  dissertation  focuses  on  the  rational  synthesis  of  Pd  icosahedra-based  nanocrystals  with  well-controlled  shapes,  strain  distributions,  and  compositions,  which  were  found  to  exhibit  remarkable  catalytic  performances  toward  ORR  or  FAO,  the  essential  electrode  reactions  involved  in  DFAFCs.
■590    ▼aSchool  code:  0078.
■650  4▼aFuel  cells
■650  4▼aMetals
■650  4▼aAcids
■650  4▼aElectrodes
■650  4▼aEmissions
■650  4▼aClean  technology
■650  4▼aAdsorption
■650  4▼aHydrogen
■650  4▼aIllustrations
■650  4▼aVoltammetry
■650  4▼aIndustrial  plant  emissions
■650  4▼aTransmission  electron  microscopy
■650  4▼aPoisoning
■650  4▼aGreenhouse  gases
■650  4▼aElectricity
■650  4▼aOxidation
■650  4▼aFourier  transforms
■650  4▼aFossil  fuels
■650  4▼aCarbon  dioxide
■650  4▼aNanocrystals
■650  4▼aParticle  size
■650  4▼aAtoms  &  subatomic  particles
■650  4▼aAlternative  energy
■650  4▼aAnalytical  chemistry
■650  4▼aAtmospheric  sciences
■650  4▼aAtomic  physics
■650  4▼aChemical  engineering
■650  4▼aClimate  change
■650  4▼aMathematics
■650  4▼aSustainability
■690    ▼a0363
■690    ▼a0486
■690    ▼a0725
■690    ▼a0748
■690    ▼a0542
■690    ▼a0404
■690    ▼a0405
■690    ▼a0640
■71020▼aGeorgia  Institute  of  Technology.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-05A.
■790    ▼a0078
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2024
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17360300▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서