MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
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■020    ▼a9798297600690
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32173140
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aPuskar,  Nicolette  Gabrielle.
■24510▼aAttosecond  Noncollinear  Four-Wave  Mixing  Spectroscopy  of  Ultrafast  Quantum  Dynamics
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  California,  Berkeley▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a175  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-04,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Leone,  Stephen  R.;Neumark,  Daniel  M.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  California,  Berkeley,  2025.
■520    ▼aAttosecond  noncollinear  four-wave  mixing  (FWM)  spectroscopy  with  extreme  ultraviolet  (XUV)  and  near-infrared  (NIR)  pulses  enables  background-free,  time-resolved  measurements  of  ultrafast  quantum  dynamics.  This  technique  generates  spatially  isolated  FWM  signals  in  order  to  probe  correlation-driven  electronic  decay  in  a  quantum-state-specific  manner.  The  experimental  apparatus  is  designed  to  compress  the  NIR  pulses  to  the  few-cycle  regime,  generate  XUV  pulses  via  table-top  high-harmonic  generation,  and  configure  the  three-pulses  in  a  noncollinear,  cross-beam  geometry  to  produce  FWM  signals  at  wavevector,  phase-matched  angles.  Attosecond  noncollinear  FWM  accesses  the  dynamics  of  both  optically  allowed  and  forbidden  excited  states  relative  to  the  ground  state,  providing  a  more  complete  picture  of  electronic  interactions  during  relaxation  processes.This  thesis  explores  fundamental  electron-electron  interactions  via  the  study  of  autoionization  decay  lifetime  dynamics  across  a  series  of  experiments  conducted  in  noble  gases.  In  helium,  doubly  excited  states  show  longer  lifetimes  with  increasing  principal  quantum  number  n,  consistent  with  the  Rydberg  scaling  law.  In  neon,  inner-valence  excited  states  exhibit  longer  lifetimes  with  greater  angular  momentum  of  the  orbital  quantum  number  l,  reflecting  decreased  spatial  overlap  with  the  core  hole.  In  xenon,  core-excited  states  decay  via  a  spectator  mechanism  with  lifetimes  largely  independent  of  principal  quantum  number  n  and  orbital  quantum  number  l.  Unexpectedly  long-lived  dark-state  signals  are  attributed  to  NIR  coupling  to  nearby  multi-electronic  states.  Together,  these  results  offer  new  insight  into  how  electronic  structure  and  coupling  shape  decay  dynamics  governed  by  electron  correlation  during  excited  state  decay  processes.Future  iterations  of  attosecond  noncollinear  FWM  will  extend  this  technique  to  the  soft  x-ray  regime,  revealing  the  electronic  dynamics  underpinning  biologically-significant  molecules,  condensed-phase  materials,  and  chemical  reactions.
■590    ▼aSchool  code:  0028.
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aPhysical  chemistry
■650  4▼aAtomic  physics
■650  4▼aQuantum  physics
■650  4▼aOptics
■653    ▼aFour-wave  mixing  spectroscopy
■653    ▼aNear-infrared  pulses
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■653    ▼aQuantum  number
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■690    ▼a0748
■690    ▼a0752
■690    ▼a0599
■71020▼aUniversity  of  California,  Berkeley▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-04B.
■790    ▼a0028
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17359155▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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