MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
■001000017359162
■00520260202104843
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798293893300
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32173314
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a540
■1001  ▼aTuckman,  Harrison  Glen.
■24510▼aThemes  of  Aufbau  Suppression  in  Excited-State-Specific  Coupled  Cluster  and  Perturbation  Theories
■260    ▼a[Sl]▼bUniversity  of  California,  Berkeley▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a153  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-04,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Neuscamman,  Eric.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--University  of  California,  Berkeley,  2025.
■520    ▼aMany  categories  of  electronically  excited  states  remain  challenging  for  traditional  electronic  structure  methods.  Modeling  charge  transfer  excitations  in  particular  requires  treatment  of  post-excitation  orbital  relaxation  effects  which  are  difficult  to  incorporate  with  linear  response  methods.  Therefore,  this  work  introduces  Aufbau  suppressed  coupled  cluster  theory,  an  excited-state-specific  coupled  cluster  ansatz  which  tailors  its  correlation  treatment  directly  for  an  excited  state  of  interest.  Through  the  introduction  of  an  Aufbau  suppressing  deexcitation  operator,  excited  states  can  be  targeted  directly  while  maintaining  much  of  the  same  framework  utilized  in  ground  state  coupled  cluster  theory.  In  particular,  this  approach  maintains  the  systematic  improvability,  size  extensivity,  size  consistency,  an  N6  scaling,  and  a  single  reference  framework  paradigmatic  of  the  ground  state  coupled  cluster  theory.  Furthermore,  this  approach  can  be  motivated  from  a  perturbative  perspective,  allowing  for  improvements  in  accuracy  via  a  partial  linearization  of  key  terms.  Ultimately,  this  results  in  an  accuracy  comparable  to  similar  cost  equation-of-motion  coupled  cluster  theory  on  simple  valence  and  Rydberg  states,  but  a  notable  0.25  eV  average  improvement  on  charge  transfer  states  resulting  in  average  errors  less  than  0.1  eV  for  these  traditionally  challenging  states.  Moreover,  the  same  perturbative  insights  also  yield  cost-cutting  approximations  which  maintain  the  accuracy  of  the  full  approach  while  reducing  costs  to  non-iterative  N5  ,  thereby  enabling  study  of  systems  containing  up  to  100  atoms  and  800  basis  functions  in  its  pilot  implementation.
■590    ▼aSchool  code:  0028.
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aComputational  chemistry
■650  4▼aPhysical  chemistry
■653    ▼aCoupled  cluster  theory
■653    ▼aElectronic  structure
■653    ▼aExcited  states
■653    ▼aPerturbation  theory
■653    ▼aAufbau  suppression
■690    ▼a0485
■690    ▼a0219
■690    ▼a0494
■71020▼aUniversity  of  California,  Berkeley▼bChemistry.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-04B.
■790    ▼a0028
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17359162▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서