MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
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■035    ▼a(MiAaPQ)Caltech17192
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a621.3124
■1001  ▼aQian,  Michelle  Dena.
■24510▼aBeyond  Li:  Challenges  in  Moving  Towards  Earth-Abundant  Battery  Materials
■260    ▼a[Sl]▼bCalifornia  Institute  of  Technology▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a132  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-01,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  See,  Kimberly  A.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--California  Institute  of  Technology,  2025.
■520    ▼aBatteries  are  a  necessary  component  towards  the  advancement  and  proliferation  of  modern  day  technology,  and  are  also  an  essential  piece  of  the  transition  towards  renewable  energy.  The  lithium-ion  battery  (LIB)  is  the  most  common  type  of  rechargeable  battery,  and  the  archetype  relies  on  a  traditional  layered  transition  metal  oxide  cathode,  organic  electrolyte  with  a  lithium  salt,  and  a  graphite  anode.  The  design  of  these  cells  has  been  optimized  to  the  point  that  the  energy  densities  in  these  batteries  are  approaching  their  theoretical  capacities.  Combined  with  the  supply  chain  challenges  associated  with  many  typical  cathode  elements  and  increasing  energy  demand,  this  highlights  the  need  for  new  earth-abundant,  high  energy  density  battery  technology.  This  thesis  addresses  challenges  in  two  such  systems:  Mg-S  and  sodium-ion  batteries  (SIBs).  Mg-S  batteries  suffer  from  capacity  fade  related  to  the  polysulfide  shuttle  effect,  which  results  in  loss  of  active  material  and  passivation  of  the  anode.  Here,  we  demonstrate  that  the  rate  of  passivation  is  inversely  proportional  to  the  chain  length  of  the  polysulfides  present  in  solution,  and  that  passivation  can  be  slowed  or  even  reversed  through  addition  of  S8and  the  consequent  perturbation  of  existing  polysulfide  speciation  equilibria.  SIBs  are  frequently  touted  as  a  "drop-in"  technology  for  LIBs  due  to  both  systems  relying  on  mobile  alkali  ions,  but  SIBs  have  inherently  lower  energy  densities  due  to  larger  Na+ion.  In  Chapters  3  and  4  we  explore  anion  redox  as  a  method  of  increasing  energy  densities  in  SIBs.  Chapter  3  shows  that  in  LiNaFeS2,  the  charge  compensation  mechanisms  from  Li  and  Na  cycling  are  identical.  However,  Na+cycling  is  worsened  compared  to  Li+by  structural  degradation  from  the  removal  and  insertion  of  the  bulky  Na+ion,  emphasizing  the  differences  that  exist  between  optimizing  SIB  cathode  performance  compared  with  that  of  LIBs.  In  Chapter  4,  we  aim  to  develop  structure-property  relationships  that  enable  a  stronger  understanding  of  anion  redox  that  can  be  leveraged  to  design  high  energy  density,  multielectron  redox  cathodes.  Through  the  examination  of  the  electrochemically  inactive  NaCu1.5Fe0.5S2and  its  vacancy-containing  derivative  NaCu1.125Fe0.625S2,  we  show  that  vacancies  in  the  transition  metal  layer  enable  redox  although  the  redox  is  largely  observed  on  the  transition  metals.  The  study  also  demonstrates  potential  limitations  of  ideal  model  systems  and  bulk  spectroscopic  analysis  techniques  in  materials  with  low  degrees  of  redox.
■590    ▼aSchool  code:  0037.
■650  4▼aBatteries
■650  4▼aEnergy
■690    ▼a0791
■71020▼aCalifornia  Institute  of  Technology▼bChemistry  and  Chemical  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-01B.
■790    ▼a0037
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17358765▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

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