MARC

 008260126s2025        us                              c    eng  d
■001000017358775
■00520260202104750
■006m          o    d                
■007cr#unu||||||||
■020    ▼a9798290652016
■035    ▼a(MiAaPQ)AAI32151328
■035    ▼a(MiAaPQ)Caltech17243
■040    ▼aMiAaPQ▼cMiAaPQ
■0820  ▼a537.5
■1001  ▼aLuedecke,  Kaitlin  M.
■24510▼aElucidating  the  Role  of  Transition  Metal  Electronic  Structure  in  Catalysis  and  Spin  Relaxation
■260    ▼a[Sl]▼bCalifornia  Institute  of  Technology▼c2025
■260  1▼aAnn  Arbor▼bProQuest  Dissertations  &  Theses▼c2025
■300    ▼a138  p
■500    ▼aSource:  Dissertations  Abstracts  International,  Volume:  87-01,  Section:  B.
■500    ▼aAdvisor:  Hadt,  Ryan.
■5021  ▼aThesis  (Ph.D.)--California  Institute  of  Technology,  2025.
■520    ▼aTransition  metal  complexes  are  the  workhorses  of  physical  inorganic  chemistry  and  have  diverse  applications  in  catalysis  and  quantum  information  science,  especially.  The  primary  descriptor  of  transition  metal  complexes,  and  a  good  predictor  of  their  utility,  is  their  electronic  structure.  Notably,  rigorous  characterization  of  the  spin  states,  oxidation  states,  excited  states,  and  magnetic  properties  of  these  complexes  is  necessary  to  gain  mechanistic  detail  for  these  applications;  this  thesis  focuses  on  elucidating  the  role  of  transition  metal  electronic  structure  in  catalysis  and  spin  relaxation.  Chapter  1  introduces  important  transition  metal  electronic  structure  considerations  and  motivates  these  studies.  Part  I  includes  Chapters  2-4  and  considers  complexes  relevant  for  CO₂  reduction  chemistry  and  cross-coupling  reactivity.  Chapter  2  investigates  the  conditions  under  which  a  CO₂  reduction  catalyst,  Fe-p-TMA,  undergoes  speciation  changes  and  characterizes  its  excited-state  identities  and  lifetimes.  Chapter  3  considers  the  electrochemical  conditions  under  which  highly  reduced  CO  reduction  products  are  generated  in  an  iron  porphyrin  system,  and  important  connections  to  photocatalysis  are  made.  Chapter  4  compares  the  excited-state  identities  and  reactivities  of  prototypical  and  tethered  Ni(II)-bpy  aryl  halide  complexes.  Part  2  includes  Chapters  5-6  and  focuses  on  spin  relaxation,  a  key  figure  of  merit  in  quantum  information  science.  Chapter  5  investigates  the  effect  of  structural  distortions  in  S  =  ½  copper  porphyrin  systems  on  their  spin-lattice  relaxation  times,  and  Chapter  6  moves  to  identifying  the  mechanism  of  spin  relaxation  in  an  S  =  1  Cr(o-tolyl)₄  system.  Together,  these  compiled  studies  reveal  the  nuanced  roles  of  transition  metal  electronic  structure  in  catalysis  and  spin  relaxation  and  highlight  the  importance  of  their  characterization  for  developing  optimized  systems.
■590    ▼aSchool  code:  0037.
■650  4▼aElectrons
■650  4▼aInvestigations
■650  4▼aWriting
■650  4▼aElectrodes
■650  4▼aNuclear  magnetic  resonance--NMR
■650  4▼aSymmetry
■650  4▼aCarbon  monoxide
■650  4▼aHydrogen
■650  4▼aFamilies  &  family  life
■650  4▼aChemistry
■650  4▼aCopper
■650  4▼aChromatography
■650  4▼aPotassium
■650  4▼aClimate  change
■650  4▼aMass  spectrometry
■650  4▼aCarbon  dioxide
■650  4▼aAnisotropy
■650  4▼aCatalysis
■650  4▼aInformation  science
■690    ▼a0404
■690    ▼a0723
■690    ▼a0485
■71020▼aCalifornia  Institute  of  Technology▼bChemistry  and  Chemical  Engineering.
■7730  ▼tDissertations  Abstracts  International▼g87-01B.
■790    ▼a0037
■791    ▼aPh.D.
■792    ▼a2025
■793    ▼aEnglish
■85640▼uhttp://www.riss.kr/pdu/ddodLink.do?id=T17358775▼nKERIS▼z이  자료의  원문은  한국교육학술정보원에서  제공합니다.

미리보기

내보내기

chatGPT토론

Ai 추천 관련 도서